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KNN外延薄膜的制备与性能研究

李元行  
【摘要】:铁电薄膜同时具有铁电性与压电性,因在微电子器件设计中拥有巨大的应用潜力而倍受关注。铁电薄膜已被提出可用于构造铁电电容器、铁电场效应管和非挥发性铁电存储器等电子器件,而高质量铁电薄膜的获得是其性能研究与应用的前提。随着薄膜制备方法的改进以及设备的改良,可以通过多种手段获得高质量的铁电薄膜。其中,脉冲激光沉积(PLD)方法被广泛应用于复杂氧化物薄膜的外延制备,因为采用该方法可以获得与靶材组分相近的薄膜,且制备工艺参数简单并可调,容易制备出高质量的薄膜。复杂氧化物薄膜的制备多采用该方法,通过优化沉积氧压和温度可以获得接近化学计量比的薄膜,且薄膜厚度可通过沉积时间精确控制。通过掺杂铌酸钾钠(KNN)陶瓷压电性能得到了显著提升,有望发展成为传统PZT压电材料的替代者之一。掺杂改性后的KNN陶瓷可能同时拥有高的压电常数,良好的热稳定性以及饱和的铁电电滞回线。虽然持续有KNN薄膜性能研究的报道,但与KNN陶瓷研究相比,性能优越的新KNN陶瓷,其相应组分薄膜的研究比较缺乏且无法及时跟进。KNN薄膜制备过程中,由于A位碱金属离子易挥发而偏离化学计量比导致次相的出现,这是目前复杂组分KNN薄膜制备中最大的困难。 本文采用脉冲激光沉积方法,研究了沉积氧压和沉底温度对KNN薄膜的介电和铁电性能的影响,并通过电导模型进行线性拟合,分析其主要电导机制随电场强度增强的转换规律。制备得到不同电极构型的KNN薄膜电容器,研究了其介电性能、铁电性能以及疲劳行为。 本论文共分为四章。 第一章本章主要分为三个部分:首先,简单概括了压电体和铁电体的概念以及一些重要常数的物理意义;其次,介绍了(KxNa1-x)NbO3陶瓷的组分相图以及掺杂改良的研究现状,通过掺杂KNN陶瓷压电和铁电性能可以得到提升,且具备更好的热稳定性;最后,详细介绍了KNN薄膜的制备方法以及性能研究的进展。 第二章在(001)SrTiO3(STO)单晶衬底上,采用氧压优化后的La0.7Sr0.3MnO3(LSMO)薄膜作为底电极,在不同氧压和沉积温度制备得掺杂2wt%MnO2的0.95(K0.49Na0.49Li0.02)(Nb0.8Ta0.2)03-0.05CaZr03(KNN)薄膜。接着利用XRD和SEM对KNN薄膜结构进行表征,分析沉积氧压和温度对KNN薄膜结晶性的影响。然后测试并分析了沉积氧压和温度对KNN薄膜介电和铁电性能的影响,最优沉积参数为35Pa和680℃。最后我们对薄膜的漏电流采用不同的电导机制进行拟合,拟合结果表明薄膜随着电场增强,欧姆接触、SCLC和PF依次成为主要的电导机制。 第三章采用LSMO、La0.07Sr0.93SnO3(LSSO)和掺Nb的STO (Nb:STO)为底电极,分别制备得高质量的Pt/KNN/Nb:STO、Pt/KNN/LSSO/STO、 Pt/KNN/LSMO/STO和Pt/KNN/LSSO/LAST电容器。KNN电容器的介电和铁电性质研究表明,底电极为LSMO的电容器存在较大的介电损耗,但却拥有更大的极化强度。其中,在Pt/KNN/LSMO/STO电容器中可获得高达1185的介电常数和最大的剩余极化,2Pr约为24.8μC/cm2。 第四章利用LSSO和LSMO制备了不同构型的KNN薄膜电容器,测试了其铁电电滞回线并研究了薄膜电容器随翻转次数的疲劳行为。不同电极构型的KNN电容器极化翻转和疲劳行为研究表明,LSMO/KNN/LSMO薄膜电容器表现出很好的抗疲劳特性,而以LSSO作为电极的电容器易出现疲劳。


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