黄河入海口环境介质中有机氯农药环境地球化学行为研究

【摘要】：有机氯农药(OCPs)是一类典型的持久性有机污染物,在环境中难氧化、降解周期长、毒性大,对生态环境和人类健康造成的污染和危害已经引起了普遍关注。OCPs在海岸带中的分布、迁移转化及生态毒理效应是探索全球分配、迁移行为和污染水平的一个重要组成部分。 本论文以黄河入海口水体、土壤、沉积物、沉积柱中OCPs为研究对象,利用固相萃取法、索式抽提、气相色谱---质谱联用分析(GC-MS)、主成分分析法、同位素定年、数学模型等多种直接和间接测试分析方法,研究了OCPs在不同介质中的赋存规律、潜在生态风险、人类健康风险、历史沉降记录和来源,探索了有机氯农药的行为归宿和交换规律。 通过研究主要取得了以下几个方面的研究成果：(1)系统地建立了多介质体系中有机氯农药的分析方法,水样和固体样品的方法检测限分别为0.001-0.01ng/L和0.001-0.004ng/g,优于同类文献报道；回收率范围为75%-102%,相对标准偏差在0.2%-10%,回收率和标准偏差符合USEPA的要求,本研究建立的方法可以推广应用于多介质环境中有机氯农药的分析。(2)通过对有机氯农药在不同介质相中的分配规律研究,揭示了本研究区域环境介质中的有机氯农药来源于历史使用的有机氯农药在不同介质中重新分配的结果。HCHs倾向于由水相向沉积相沉积,DDTs倾向于由沉积相向水相释放的规律。(3)利用210Pb同位素定年法进行OCPs的沉降记录研究,揭示了OCPs从1925年-2005年期间的沉降记录变化与历史使用量和土壤残留量相关。(4)首次系统地对OCPs在黄河入海口多介质环境中的分布特征、来源、归宿、风险、相关性及行为研究,发现了HCHs和DDTs在环境介质中分别是以β-HCH和DDE形式存在,这是由于二者在环境中难降解所致；通过源分析表明了OCPs主要来自于历史残留所致,近期也有少量的工业林丹被使用过；有机氯农药之间的相关性分析揭示了有机氯农药化合物在不同介质中有类似的迁移规律；风险评价表明了γ-HCH和p'p-DDE将引起更多的生态风险,β-HCH的致癌风险应该引起重视,区域内有OCPs致癌风险较低。