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流动聚焦液滴生成技术研究

严启凡  
【摘要】:液滴微流体技术(Droplet Microfluidics)是近十年来在微流控平台上发展起来的一种操纵微小体积液体的技术,是关于软物质、生物化学以及微系统工程的交叉领域的研究。其应用范围涉及快速分析系统、先进材料的合成、蛋白质的结晶以及生物细胞的鉴定等方面。基于液滴的微流控系统已经被证明能够很好地与化学生物试剂相结合,能够执行各种数字微流体中的编程方法和配置。该技术具有时间尺度上的极大优势,能够实现液滴反应器中的快速混合,以减少反应时间,再加上能够精确生成液滴以及对其进行大量的重复操作,使得基于液滴的微流体系统成为生化研究和应用中有效的高通量平台。除了被用作微纳米尺度的反应器,基于液滴的微流体系统还被用于直接合成粒子,封装生物实体以用于生物医学和生物技术领域。因此基于液滴的微流控系统对于当今生物工程和材料工程具有重大的意义。流动聚焦结构(Flow Focusing,FF)是目前使用的最广泛的液滴形成结构,其基本原理是同向流动的内相液体与外相液体流经收缩的喉部时,外相液体剪断内相液体形成液滴。目前对于FF管道中液滴的生成及操控机理已经有了大量的研究,但在某些参数上还存在着缺口,特别是几何参数,此外对于系统中的非线性现象也研究的比较少。因此,本文详细地讨论了该系统中涉及的参数,分析了高低流速下不同的非线性现象,并开展了基于外磁场的液滴操控技术以及其他相关应用,对液滴破碎的基础理论进行了补充。本文的主要研究内容和成果如下:1.搭建了一种易实现的微流控芯片加工平台,方便了微流体芯片的加工。在当前微流控加工前期投入巨大,导致课题门槛较高的大背景下,本文通过大量的尝试,采用相对便宜的准直紫外灯取代了昂贵的光刻机,大大的减少了制作成本。利用易实现的加工平台,制作出了各种符合实验要求的微流控芯片。并对加工过程进行了长期探索,采用一系列措施大大缩短了芯片的成型周期,节约了时间成本。该部分工作对于微流体技术的发展有着重要的作用。2.通过实验和数值方法研究了流动聚焦管道喉部尺寸、两相流体性质以及两相流速对液滴形成模态的影响,分析了液滴断裂的所有模态,得到了其内部压力场、速度场和两相界面的演化。固定分散相流速,当连续相流速小于某个极限值时,喉部长度的增长会导致液滴的直径先变大后减小。当连续相流速大于该极限值时,液滴直径随着喉部长度的增长而单调减小。对于喉部宽度而言,液滴尺寸伴随着喉部宽度的增加全程单调增加。当两相流体均属于低黏度范畴时,整个流动过程由流率控制的液滴破碎机理主导,液滴尺寸随着分散相黏度的增大而增大。总结了不同流速下,FF结构中液滴破碎的绝大部分模态,包括squeezing, dripping, jetting,satellite和threading。利用COMSOL两相流水平集方法对FF管道中的液滴破碎过程进行了模拟,得到了管道内的压力分布、速度分布,证明了3D管道中,由于其内部两相界面独特的曲面形状更容易产生不稳定性,因此液滴的断裂会比2D情况快一些,从而生成的液滴相对小一些。该部分工作为FF芯片的设计以及液滴尺寸的控制提供了参考。3.展示了流动聚焦管道中的高阶非线性现象,结合流体力学无量纲参数的分析,明确了非线性现象的产生机理为其内部惯性力。描述了低流速下的period 1-period 2-period 1转变以及高流速下的period 1-period 2-period 4-chaos的变化。证明在低流速下,液滴尺寸的分叉在长喉部的情况下更容易发生,但其内部的主导力为毛细应力,得到惯性力和毛细应力共同主导该分叉的结论。而高流速下,惯性力占据主导作用,引起了一系列的非线性过程。该部分工作对微管道的设计提供了更多的参数支持。4.开展了基于液滴微流控的相关应用,包括磁性液滴的生成控制与分离、液滴的分裂、球状棒状微颗粒的制备。首先完成了微流体管道与磁场发生装置的结合,在传统流速控制的基础上通过磁力进一步控制铁磁流体液滴尺寸。讨论了磁力操纵过程中的两个重要因素:磁黏效应和磁拖曳效应。在固定流速(连续相流速Qc=1mL/h,分散相流速Qd=0.2mL/h)的情况下,液滴平均直径随着磁场由0mT增加到60mT从135μm减小到95μm。此外,利用方波磁场在一个信号周期内生成了两种不同尺寸的液滴,利用外磁场对有磁性颗粒的吸引实现了磁性液滴与非磁性液滴的分离,利用基于流阻理论的管道结构设计方法实现了液滴的分裂,最后根据液滴的单分散特性制备出了粒径高度均一的粒子。该部分工作展示了液滴微流控技术广泛的应用。


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