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碳掺杂六方氮化硼纳米片的合成及其在CO_2电还原反应中的应用

曹芸  
【摘要】:自工业革命以来的百年间,煤炭和石油一直是为人类活动提供能源的主要动力源。由于这些能源的过度使用,大气与海洋中的二氧化碳(CO2)浓度急剧增加,引发了一系列的生态环境问题。将二氧化碳转化为有用的能源产品,形成可持续的再循环系统,很大程度上减少了二氧化碳浓度过高引起的环境危害。为了寻找合适且高效转化CO2的催化体系,目前已经报道了许多研究方法,包括化学还原、光化学还原、电化学还原以及生物转化等。其中电化学还原法是所有研究方法中最具有吸引力的,因为通过调节过电势等电化学参数可以调控催化剂的活性和选择性。由于分子结构的可调性,近年来非金属催化剂在二氧化碳电化学还原催化应用上受到广泛关注。对于大多数非金属催化剂而言,二氧化碳电还原过程都是遵循质子电子耦合转换机理(PCET),中间体COOH*或HCOO*在后续耦合氢原子生成一氧化碳(CO)。与之相对应的是Langmuir-Hinshelwood(L-H)反应机理,相邻活性位点上生成的中间体相互结合生成最终产物。L-H反应机理激发我们寻找能够同时活化CO2和质子的原子团。本论文通过热分解法将碳原子掺入到六方氮化硼(h-BN)纳米片中,制备出催化剂碳掺杂的氮化硼(BCN-x),并在KHCO3电解液中测试各样品的二氧化碳电还原性能。实验结果表明,催化剂在二氧化碳电还原反应中展现出优异的催化活性,对产物HCOOH具有很高的选择性。相关文献已经报道出带负电的h-BN中的硼原子可以高选择性的吸附CO2分子,而石墨化的碳原子可以高效的活化质子氢。根据L-H反应机理,我们在h-BN薄片上掺入碳引入双原子团C-B,通过C-B双原子团的协同作用,调节溶液中中间体H*和COOH*的相对浓度,从而调节产物的选择性。第一章,主要对二氧化碳电还原反应以及目前所用的催化剂进行简单的介绍,我们将催化剂分成金属基和非金属基两大类,通过具体举例说明如何设计修饰电催化剂,以达到优异的催化性能,并解释其催化机理。第二章,我们介绍了样品的具体合成方法,并对样品BCN-x和h-BN进行基本的结构表征,确定样品的形貌结构以及物相组成。并给出了样品的二氧化碳电化学测试数据,结合理论计算、催化结果和电子结构表征结果,揭示了各个样品产生催化差异的原因,进一步解释了催化剂的催化机理。最后对整个研究工作进行总结。第三章,我们展望了非金属纳米材料在二氧化碳电还原反应中的应用前景,并从优化改进合成方法来探究催化剂结构中各种缺陷等因素对反应的影响,阐述二氧化碳电还原反应研究中可能存在的机遇与挑战。


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