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非弹性X射线散射谱仪的研制及CO和CO_2的动力学参数研究

倪冬冬  
【摘要】:原子分子的动力学参数研究一直是原子分子领域最重要的前沿之一,它与原子分子的电子结构紧密相关,例如原子分子的初态或者末态波函数。因此,高精度的动力学参数不仅能加深我们对原子分子电子结构的理解,而且能用来严格地检验理论模型与计算结果。本论文基于上海同步辐射光源的BL15U1线站,研制了国内第一台非共振非弹性X射线散射谱仪,主要用于原子分子的动力学参数研究。此外,我们首次运用高分辨非弹性X射线散射方法完成了一氧化碳和二氧化碳分子价壳层激发的动力学参数研究。本论文取得的成果和创新点如下:(1)基于上海同步辐射光源的BL15U1线站,成功研制了国内第一台非共振非弹性X射线散射谱仪。谱仪的能量分辨为1.3 eV,动量转移平方范围为0 a.u.q~215 a.u.,主要用于原子分子电子激发的动力学参数研究;(2)首次运用非共振非弹性X射线散射谱学方法,在70 meV能量分辨条件下,测量了一氧化碳分子A~1∏(ν'= 0—6)和B~1∑~+(ν' = 0)态跃迁的形状因子平方。研究结果表明,在入射电子能量为1500eV的条件下,对于A~1∏(ν'= 0-6)态,一阶玻恩近似在0 a.u.q~20.7a.u范围内成立,而对于B~1∑~+(ν' = 0)态,一阶玻恩近似只在0 a.u.q~20.15 a.u.范围内成立;(3)运用非共振非弹性X射线散射以及电子能量损失谱两种方法,研究了二氧化碳分子价壳层激发的动力学参数。研究结果表明振动效应对位于约11.05 eV处的~1∑_u~+态以及能量损失约9 eV的跃迁有显著影响,但对位于约11.40 eV处的~1∏_u态的影响则可以忽略不计。另外,基于电子能量损失谱学方法,解决了能量损失约11 eV处电子态的标定问题,中心位置位于10.98 eV和11.05 eV的跃迁分别对应一个电子态的两个振动支~1∑_u~+'和~1∑_u~+,而位于11.16 eV的态则为禁戒跃迁2~1△_u。


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