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硅酸钇基陶瓷膜的制备及膜分离的应用

杨明晔  
【摘要】:随着世界人口的不断增加以及工业的高速发展,每个国家对淡水的资源的有着极大地需求。地球表面有超过70%的面积由水来组成,可是人们可以利用的淡水资源只占到不到0.3%,而且这稀少的淡水资源分布也是十分的不均衡。由于工业的发展和生活中的污染导致气候逐渐恶化,本来就稀少的淡水资源变得更加匮乏。为了解决淡水资源匮乏的问题,我们从两个方面进行,分别是开源和节流:开源是从海水中获取淡水资源,即是海水淡化;节流是对排放的污水进行净化处理,使得污水再利用。海水淡化作为解决淡水资源短缺问题的技术,在16世纪被提出,到了上世纪50年代得到了广泛的关注和发展。在淡水资源十分匮乏的中东地区,海水淡化技术得到了发展和应用,在这里有超过70%的淡水是由海水淡化获取的。海水淡化常规的方法有两类:热法和膜法。其中,热法主要有多级闪蒸和多级蒸发等;膜法主要有电渗析法和反渗透法。后来,有人提出了将膜法和热法相结合的膜蒸馏方法,到了 20世纪80年代,人们开始对一些性能优异的有机膜应用于膜蒸馏实验的过程进行了探究。随着石油冶炼、冶金、制药等行业的快速发展,不仅消耗着大量的淡水资源,还会产生大量的含油废水,污染了淡水水域。产生的污水中,油滴的粒径较小且分散稳定,比较难以分离。常用的一些油水分离方法(气浮选法、超声波法、重力分离法等)具有成本高和效率低的局限,近年来使用膜分离进行油水分离得到了广泛的关注和研究。本论文探寻了具有低热导(有利于膜蒸馏过程)的陶瓷材料γ-Y2Si207,通过流延成型和无压烧结制备出γ-Y2Si2O7陶瓷平板膜,对陶瓷膜进行疏水性修饰后应用到膜蒸馏实验中。通过硅粉直接氮化制备α-Si3N4纳米线/γ-Y2Si207复合陶瓷膜,疏水修饰得到超疏水膜并进行膜蒸馏实验。对γ-Y2Si207陶瓷平板膜进行Si02纳米球修饰,并进行油水分离实验。具体实验内容如下:第一章主要介绍了现今淡水资源的情况;海水淡化技术的种类与优缺点;着重介绍了海水淡化技术中的膜蒸馏技术(发展、膜材料要求与分类等);含油废水的危害和处理方法;多孔陶瓷膜的制备以及孔径分布测试。第二章主要介绍了实验中所使用的试剂;实验中使用到的表征仪器与测试仪器,对仪器的使用做了简单的介绍;对膜蒸馏装置和油水分离装置进行了简单介绍。第三章主要介绍了 γ-Y2Si207陶瓷平板膜的制备。在低热导的硅酸钇陶瓷材料中选取了综合性能最优的γ-Y2Si207材料。首先利用Si02和Y203粉体烧结得到纯相γ-Y2Si207,然后通过沉降试验选取合适的分散剂,调节得到最优分散剂含量,制备得到均一稳定的γ-Y2Si207陶瓷浆料。利用流延成型工艺使浆料成型,选取合适的升温速率、反应温度,烧结得到性能最优(强度、平均孔径以及孔隙率等)的γ-Y2Si207陶瓷平板膜。第四章对上一章得到的γ-Y2Si207陶瓷平板膜进行疏水修饰以及膜蒸馏实验。对陶瓷膜表面进行氯硅烷氨解热解反应,在膜的表面生长一层无机纳米SiCNO结构,使得陶瓷膜具有疏水性。对改性的γ-Y2Si207陶瓷平板膜进行吹扫气式膜蒸馏实验和直接接触式膜蒸馏实验,得到了很高的通量(90℃时14.01 L m-2 h-1)以及非常高的截留率(超过99.9%),并且膜蒸馏总运行时间超过400小时。第五章主要介绍了 α-Si3N4纳米线/γ-Y2Si2O7复合超疏水陶瓷膜的制备以及在膜蒸馏中的应用。在第三章中的γ-Y2Si207陶瓷浆料中添加硅粉和合适的催化剂,利用硅粉直接氮化反应制备α-Si3N4纳米线/γ-Y2Si2O7复合陶瓷膜,通过氯硅烷氨解热解对复合膜进行修饰,得到超疏水膜。对超疏水复合膜进行吹扫气式膜蒸馏实验,得到了很高的截留率(超过99.9%)以及长时性(运行时间超过500小时)。第六章对第三章制备的γ-Y2Si207陶瓷平板膜进行Si02纳米球修饰,并进行油水分离实验。利用Stober法制备SiO2纳米球,通过热处理对γ-Y2Si207陶瓷平板膜进行SiO2纳米球修饰来降低陶瓷膜的孔径。将改性的γ-Y2Si207陶瓷平板膜应用于油水分离实验,得到了594 L m-2 h-1的高通量以及90.1%的高截留率。第七章总结了实验内容,对研究工作中的一些不足进行了讨论,对未来的研究进行了展望。


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