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多孔复合材料的设计、合成及其催化应用

李洪超  
【摘要】:随着经济社会的快速发展,环境污染和能源短缺成为全球关注的问题。针对特定体系,设计和构建高效催化剂,实现清洁能源存储和转化以及高效的污染物去除,是解决能源危机和环境污染问题的一个有效手段。多孔复合材料是一类重要的催化剂,对反应中催化效率的提升有着实际的意义。一方面,复合催化剂活性催化成分进一步得到分散,可以有效阻止催化剂活性组分在催化反应过程中的团聚作用,从而提高其稳定性。同时催化反应过程可能产生更多的不饱和配位环境,使得催化活性中心更加暴露,从而提升复合材料的催化活性。另一方面,载体的特定成分和空间结构,赋予其辅助催化作用,共同产生协同效应或模板化作用,提高多孔负载催化剂的催化性能。因此,本论文将金属有机框架结构(MOFs)、生物炭多孔载体与活性催化组分相复合,设计和制备了一系列多孔复合催化剂,探索其在电催化能源转化与存储、化学催化去除水中污染物等方面的应用,并通过结合第一性原理计算,辅以同步辐射X射线吸收谱等表征手段,探究材料的组成及形貌对催化性能的影响,揭示催化反应过程及其机理。本论文主要包括如下内容:1.MOFs封装钯纳米材料的设计合成及其催化应用。采用多孔ZIF-67材料,通过浸渍-还原的过程,合成了核壳纳米结构Pd@ZIF-67复合材料,其中Pd纳米粒子高度分散在ZIF-67材料孔隙结构的内部。该材料在催化甲酸还原六价铬的反应中,表现出优异的催化性能,可以在5min内将六价铬转换为三价铬。在相同条件下,相比于商业Pd材料,Pd@ZIF-67复合材料的催化还原性能提高了3倍。金属钯与金属有机骨架复合材料形成了核壳结构复合材料,且该材料存在亲水性和可溶胀性,从而使得Pd@ZIF-67复合材料具有良好循环使用性,可重复利用10次以上而不会明显失活。2.铁氮共掺杂生物炭材料的设计合成及其电催化性能。以锯末为基础的生物质原料,通过离子液体辅助生物质碳化过程,制备了包含铁、氮元素的生物炭复合材料。所合成的Fe、N共掺杂生物炭材料呈现出具有丰富互连的微孔结构,并且铁、氮元素均匀分散在复合碳材料之中。相比于单一的锯末煅烧碳化,辅助掺杂共碳化使得复合材料表现为更好的导电率,且具有更高的比表面积。将该材料作为阴极催化剂催化电芬顿降解有机污染物。在-0.6 V、pH 4.0的条件下,10 mg/L的磺胺嘧啶污染物可在50分钟内完全降解。该复合材料在电化学过程中产生羟基自由基和辅助性超氧自由基,共同作用于污染物的降解。将该材料进一步用于含7-氨基头孢烷酸的实际制药废水处理时,该催化体系可在9小时获得超过60%的总有机碳去除率。3.Pd@PdO-Co3O4纳米立方体材料的设计合成及其电催化性能。以ZIF-67为模板前驱体,制备了异相杂化过渡金属氧化物Pd@PdO-Co3O4复合材料。第一性原理计算结果表明,模板掺杂热处理之后,复合材料上Co活性位点能够充当电催化水氧化的活性位点,而Pd活性位点能够充当电催化氧气还原成水的活性位点。该复合材料在碱性环境下,水氧化过电位低至310 mV,氧气还原起始电位高达923mV。相比于商业RuO2和Pt/C,其催化性能优异。此外,所建立的合成方法可以显著提高过渡金属氧化物的导电性,改变电催化反应过渡态的能垒,且在过渡金属氧化物中,双金属存在协同电催化作用。


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