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氧化石墨烯的快速检测、结构组装及集流体应用

徐怀良  
【摘要】:氧化石墨烯(graphene oxide,GO)拥有大量的羟基、羧基和环氧基等含氧官能团,易分散于水和少量有机溶剂中。GO作为化学氧化法制备石墨烯的一种前驱体,保留了石墨烯片段中的离域π共轭体系,展现出独特的物化性质,在复合材料、新能源和生物医学等领域展现出巨大的应用前景。但是在实际应用中,溶液中GO的微观分散形态受到诸多因素的影响。此外,GO的片层组装也对石墨烯膜的应用产生一定的影响。因此,本论文以GO为出发点,开发基于光学显微镜快速检测溶液中GO的微观分散形态的方法,并通过对GO进行功能化,调控其片层组装和微观结构,实现了石墨烯膜厚度可控制备;同时将石墨烯膜作为正极材料的集流体,并成功的应用到锂离子电池中,为GO的工业化应用提供了实验依据和理论基础。本论文取得的主要研究结果如下:(1)基于GO片层对光的吸收,利用光学显微镜实现了对溶液中GO的微观分散形态(如展开、卷曲和团聚等)的直接、快速识别。研究结果表明,浓度、pH值、超声处理时间和离子强度等因素均会影响溶液中GO的微观分散形态。当GO应用于复合材料中时,也可以通过光学显微镜的检测,快速得出前驱体溶液中GO的微观分散形态对复合材料微观形貌的影响,从而缩短了实验设计周期,提高了实验效率。(2)基于GO中含氧官能团的存在,通过乙二胺中的氨基与GO中的环氧基和羰基的反应,得到乙二胺功能化的GO膜。实验结果和微观结构分析均表明石墨烯膜厚度的变化与乙二胺的量有关,即改变乙二胺的量可以调控GO膜中的片层组装与微观结构。因此,GO的功能化为制备厚度可控的石墨烯膜提供了技术支持。(3)经高温热处理后,得到厚度为12 μm的石墨烯膜(graphene foil,GF),其电导率为5800 S cm-1,密度为1.80 g cm-3。以GF作为锂离子电池正极材料的集流体,解决了金属集流体电化学腐蚀的问题。同时,GF具有较低的密度,可以有效的提高锂离子电池的质量能量密度。当电流密度为0.5 C时,NCM523/GF电极的首次比容量(137.3 mAh g-1)比NCM523/AF电极的首次比容量(95.0 mAh g-1)高出约44.5%。在5.0 C时,NCM523/GF电极的能量密度达到383.3 Wh kg-1,而NCM523/AF电极的能量密度只有33.2 Wh kg-1。因此,GF作为集流体可以提高锂离子电池的电化学性能,包括倍率性能、循环稳定性能和质量能量密度。


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