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锂离子电池硅碳负极材料的结构设计与应用研究

史剑  
【摘要】:锂离子电池被认为是一种高效、便捷的储能设备,然而常用于商业锂离子电池的石墨负极具有较低的比容量,导致其难以用作高能量密度锂离子电池的负极材料。在众多已知的新型负极材料中,硅的理论容量高,工作电压平台低,以及资源储量丰富、环保等特点,被视为一种十分具有发展潜力的负极材料。然而,硅负极在使用过程中经常会因为电极材料的体积效应和导电能力差等引起电池的性能下降甚至失效。除此之外,纳米硅的成本问题也极大地限制了硅基负极材料的实际应用。因此,开发出低成本、高性能的硅基负极材料对于高能量密度锂离子电池的实际应用具有非常重要的意义。本论文以低成本、高性能的硅碳负极为目标,通过结构设计合成具有优异电化学性能的硅碳复合材料负极。这里使用低成本的光伏废硅粉作为原料,经过简单的提纯和球磨处理后制备出可以满足锂离子电池硅基负极材料的纳米尺寸废硅粉颗粒。然后,实验中对硅基负极材料的结构进行了设计,成功制备出多种具有不同结构的硅碳复合材料,这样不仅能够改善硅的导电能力,还可以有效地抑制其作为电极材料在使用过程中的体积效应。论文还对上述材料的形貌结构与物理化学特征进行了详细表征,并且还分析了材料的电化学性能。本文的工作详情如下所述:(1)首先,文章中提出了一种结合自组装、热解碳化和化学刻蚀制备三维多孔碳骨架硅碳负极的自组装碳酸钙(CaCO3)模板法。获得的Si@Voids@PC复合材料用于锂离子电池中展现了优良的循环性能和放电能力,特别是在循环200个周期后其可逆容量能够保持在1527mAhg-1,初始库仑效率(ICE)为74.4%,这些结果都优于大多数文献报道的以回收的硅废弃物为原料的硅基负极材料。(2)文中采用一种简便的表面工程辅助方法,成功地制备了由均匀碳壳包覆的硅基负极材料。在此过程中,通过采用硅烷偶联剂kh550对废硅粉颗粒(m-RWSi)进行改性处理,使甲基丙烯酸甲酯(MMA)在m-RWSi颗粒的表面发生聚合反应从而形成均匀的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)包覆层。由PMMA热解得到的均匀碳包覆层具有较高的石墨化度和较低的比表面积,不仅可以提高结构稳定性,缓解体积膨胀引起的机械应力,还可以显著提高导电性。结果表明,m-RWSi@PMMA-C电极经过200次循环后的可逆容量为1083 mAh g-1,ICE为75.6%,倍率性能相比于未进行硅烷化处理的废硅粉电极也有所提高。(3)在实验中还制备了使用碳纳米管(CNTs)增强电化学性能的PMMA热解碳包覆光伏废硅粉颗粒的负极材料。在200 mA g-1的恒定电流充放电循环测试时,Si/CNTs@PMMA-C负极的初始比容量为3732.7 mAhg-1,ICE为78.2%,在循环200个周期后其剩余容量仍可达到1024.8 mAhg-1。此外,当电流密度为500 mA g-1,其还表现出优异的长循环寿命,经过500次充放电循环后可逆容量依然可以高达795.5 mAh g-1。


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