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碳基纳米材料的合成及储氢性能的研究

钱文  
【摘要】:碳纳米管以其特有的准一维管状结构,在未来的纳米电子学、纳米材料学、纳米力学及纳米生物学等方面具有广泛的应用背景。特别是碳纳米管有可能成为一种优异的储氢材料,在当今开发绿色能源的迫切需求下,对碳纳米管的制备及储氢性能研究具有显著的科学意义和应用价值。 本论文旨在探索在超临界二氧化碳体系中合成碳基纳米材料,并且通过对碳管进行各种预处理以图改善其储氢性能,详细内容归纳如下: 1.在超临界二氧化碳体系下,用单一碱金属如Li、Na和K制备各种碳基材料,包括碳纳米管、碳微球等。为了优化反应条件以利于规模化生产,我们引入双金属LiK代替单金属作为还原剂,发现不仅可以进一步降低碳管和碳球的合成温度,还可以提高产物的结晶程度。对于双金属在反应中起的协同作用,我们根据实验结果提出了两步反应的机理。通过加入不同的添加剂,诸如C_(10)H_(10)Fe、NiC_2O_4等,可以改变碳管的形貌,如形成了螺旋型、竹节型和Y-型碳纳米管。我们还讨论了在超临界CO_2—碱金属体系中形成各种形态碳基纳米材料的反应机理,提出不同相态中发生了不同的反应,因而产物不同的生长模型。如在釜顶发生气—气反应,形成无定形碳;在超临界CO_2和液态碱金属界面之间,发生气—液反应,形成各种形态的碳纳米管和碳微球;在釜底被还原的碳原子进入到熔融的碱金属中,发生类似的溶解-结晶过程,当碳原子达到过饱和后析出,将形成石墨片,在满足特殊条件(如压力)的时候甚至可形成金刚石… 2.用草酸,二茂铁和金属钾在温和的温度(480~500℃)下合成了新颖的多边形碳纳米管,它的直径在60nm~200nm之间,长度约几个微米。这种多边形碳管的一个重要特征是,碳管的棱是结晶的,壁是非晶的,这点可以通过非球形的催化剂粒子在角、边和面处的催化活性不同来解释。我们提出了多边形碳管可能的生长模型—多边形的Fe_3O_4纳米颗粒作为衬底控制生长多边形碳管,它不同于一般的圆桶状碳管,通过石墨片卷曲而成。这种多边形结构的碳管与文献中提出的理论预期相符合,使我们能够从一个新的角度去认识碳纳米管的生长机理。今后我们可以利用非球形的纳米催化粒子作为衬底,大规模的合成


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