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质子导体陶瓷膜燃料电池的制备研究

丁汉平  
【摘要】: 固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种高效、清洁的能源转换装置。该领域的研究趋向是追求操作温度中温化,以克服传统高温SOFC(操作温度约1000℃左右)的种种技术和材料困难,而且进一步提高性能和降低制造成本。近十几年来,从电池构型到关键材料和核心制备技术都取得了快速进展,但在其实现实用化、商品化的道路上,尚有大量工作要做。迄今,大量研制工作集中在氧离子传导型的SOFCs方面,对质子传导型SOFC的研究工作则相当薄弱和忽视。由于存在电解质和阴极材料之间的兼容性和稳定性的问题,探索适合于质子陶瓷膜燃料电池(PCMFCs)的阴极材料的发展仍然存在很大困难。因此,本论文针对基于质子导体电解质,研究和发展合适的阴极材料,得到了比较好的中低温性能。 本论文第一章通过对国内外固体氧化物燃料电池研究、发展现状的调查和分析,总结了固体氧化物燃料电池关键材料及构型的研究进展。围绕固体氧化物燃料电池中温化这一发展趋势,提出了以降低材料制备和操作费用为目的,进行新工艺、新材料的探索和合成的研究路线。论文的第二章使用gel-casting法制备了质子导体BaZr_(0.1)Ce_(0.7)Y_(0.2)O_(3-δ)粉体,将其与传统固相反应法制备的粉体进行对比;第三章发展了一种立方钙钛矿阴极SrCo_(0.9)Sb_(0.1)O_(3-δ),评价了其在电池中的电化学性能;第四章发展了一种不含钴元素的钙钛矿阴极材料Ba_(0.5)Sr_(0.5)Zn_(0.2)Fe_(0.8)O_(3-δ),评价了其在质子陶瓷膜燃料电池中的电化学性能。论文所取得的主要成果可归纳如下: 1. gel-casting法制备BaZr_(0.1)Ce_(0.7)Y_(0.2)O_(3-δ) 目前,对于铈酸钡基电解质的合成,已经有多种合成方法,比如柠檬酸法,脉冲激光沉积,甘氨酸法。但是,这些方法由于过程复杂、高成本而不能应用到实际的工业生产中。Gel-casting已经是多成分氧化物的合成路线,因为聚合物网状结构有利于几种成分的均匀混合。所以,通过这种简单、低成本方法,很容易降低粉体的成相温度、增强烧结活性。同时,在这种方法里,也不会存在引入其他元素的问题。BaZr_(0.1)Ce_(0.7)Y_(0.2)O_(3-δ)通过gel-casting法合成,结果说明gel-casting是一种简单,成本低制备具有较高烧结活性的BZCY7质子导体电解质的方法。 2. SrCo_(0.9)Sb_(0.1)O_(3-δ)钙钛矿阴极的质子陶瓷膜燃料电池 许多钙钛矿型混合离子-电子导体如掺杂LaCoO3, BaCoO3和LaFeO3等已经被广泛研究作为可能的阴极材料。最近, Aguadero et al.制备了一种SrCo0.9Sb0.1O3–δ(SCS)钙钛矿氧化物,并显示出了做为SOFC的混合导体阴极的潜力。 3. Ba_(0.5)Sr_(0.5)Zn_(0.2)Fe_(0.8)O_(3-δ)阴极制备和电池性能表征 许多含Co的钙钛矿型混合离子-电子导体如Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ, Ba0.5Pr0.5CoO3-δ, La0.5Sr0.5CoO3-δ, La0.6Ba0.4CoO3-δ, Sm0.5Sr0.5CoO3-δor GdBaCo2O5+x已经被研究作为阴极材料,但是大家很少将注意力放在不含Co的阴极上。这些含钴元素的阴极在实际长期应用中常会出现一些问题,如在CO2环境中差的化学稳定性,高热膨胀系数(TECs),易蒸发和钴元素的高费用。最近,Ba_(0.5)Sr_(0.5)Zn_(0.2)Fe_(0.8)O_(3-δ) (BSZF)钙钛矿被Wang等人用来作为一种理想的不含钴的氧渗透膜,显示出了很高的渗透能力和在高温下的良好化学稳定性。Wei等人将BSZF尝试用作燃料电池的阴极的可能性,并评估了该材料作为氧离子导体SDC基电池阴极的性能。本章通过EDTA-柠檬酸法合成BSZF作为质子陶瓷膜燃料电池(PCMFC)的阴极。


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