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金溶胶合成过程中的物理化学基本问题研究

王澍  
【摘要】: 金溶胶因其独特的物理、化学性质在光学、光电子学、传感器、信息存储、催化、生物标签、铁磁材料以及医药学等方面倍受关注。由于其表面等离子体基元共振、催化活性等性能强烈依赖于金纳米颗粒的尺寸和形态,因此很多学者致力于各种可控形貌的金溶胶的合成。合成最常使用的金的前驱体是氯金酸,而所使用的氯金酸的pH值往往会影响相应金溶胶的合成机理。但是人们却很少去思考不同pH值下氯金酸物种是如何影响金纳米颗粒的成核、生长的。 如今,在合成负载的Au催化剂时,越来越多的科研工作者开始注重使用的HAuCl_4的pH值。Moreau等理论计算出当Cl-的浓度为2.5×10~(-3) mol·L~(-1)时,不同pH值下各种Au(Ⅲ)配合物的平衡浓度。尽管我们现在已经知道HAuCl_4会随着pH值的改变而发生不同程度的水解,但是对于不同pH值下,特别是高pH值下的氯金酸物种的了解还是非常匮乏。 在本论文中,我们介绍了使用离子色谱等方法检测不同pH值下氯金酸物种,通过离子色谱定量检测HAuCl_4水解产物之一的Cl-的浓度,以确定在不同pH值氯金酸溶液中的物种组成。 我们进一步使用上述不同pH值的HAuCl_4作为前驱体、抗坏血酸(VC)为还原剂、十二烷基苯璜酸钠(SDBS)为保护剂合成的金溶胶在尺寸和性能等方面很大程度上依赖使用的前驱体的物种。同时我们发现,使用高pH值的氯金酸溶液作为前驱体,可以很容易就得到在近紫外区有显著表面等离子基元共振(SPR)吸收的金溶胶。在此基础上,我们深入研究了通过上述方法合成的尺寸各异的金溶胶中Au与SDBS之间的相互作用。 同时,我们进一步研究了其他的一些影响金溶胶成核、成长的因素,如保护剂的种类和浓度。


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