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CO_2~+的光激发和光解离动力学研究

杨茂萍  
【摘要】: 本论文的工作是通过含氧小分子离子CO2+的光解离谱(母体离子CO2+的凹陷谱和碎片离子CO+、O+、C+的增强谱)研究其电子态的光激发和光解离动力学。获得的主要结果如下: CO2+(X2Πg,1/2(000))经由A2Πu,1/2(v1v20)←X2Πg,1/2(000)跃迁的[1+1]双光子解离 用一束波长为333.06 nm的激光激发C02,经过[3+1]共振增强多光子电离(REMPI)制备出母体离子CO2+(X2Πg,1/2(000)),再在235-354 nm范围内扫描解离激光,获得了CO2+(X2Πg,1/2(000))经由A2Πu,1/2(v1v20)←X2Πg,1/2(000)跃迁的[1+1]双光子解离光谱(母体离子的凹陷谱和碎片离子的增强谱)。光解离谱归属为A2Πu1/2(v100;v1=0-7)振动带和CO2+离子A2Πu,1/2电子态弯曲振动模的Renner-Teller分裂能级(v120;v1=0-11)μ2Π1/2和(v120;v1=0-6)k2Π1/2。用最小二乘法拟合,获得了CO2+离子A2Πu,1/2电子态的光谱常数:Te=27908.9±1.1 cm-1(相对于CO2+X2Πg,1/2)), v1=1126.00±0.36 cm-1,X11=-1.602±0.005 cm-1,V2(μ2Π1/2)=402.5±13.3 cm-1和v2(k2Π1/2)=493.1±23.6 cm-1。将(500)2Π1/2和(420)μ2Π1/2振动能级谱峰强度的反转归因于CO2+离子A2Πu,1/2电子态由线性到弯曲构型的转变,并由此推导出构型变化的势垒为5209 cm-1(相对于CO2+A2Πu,1/2(000))。同时给出了CO2+解离碎片产物产量百分比和解离光波长之间的关系,并讨论了CO2+(X2∞Πg,1/2(000))经由A2Πu,1/2(v1v20)←X2Πg,1/2(000)跃迁的[1+1]双光子解离机理。 CO2+(X2Πg,3/2(000))经由A2Πu,3/2(v1v20)←X2Πg,3/2(000)跃迁的[1+1]双光子解离 用一束波长为333.69 nm的激光激发CO2,经过[3+1]共振增强多光子电离(REMPI)制备出母体离子CO2+(X2Πg,3/2(000)),再在283-353 nm范围内扫描解离激光,获得了CO2+(X2Πg,1/2(000))经由A2Πu,3/2(v1v20)←X2Πg,3/2(000)跃迁的[1+1]双光子解离光谱(母体离子的凹陷谱和碎片离子的增强谱)。光解离谱可以归属为A2Πu,3/2(v100;v1=0-6)振动带和CO2+离子A2Πu,3/2电子态弯曲振动模的Renner-Teller分裂能级(v120;v1=0-5)μ2Π3/2和(v120;v1=0-5)k2Π3/2。用最小二乘法拟合,获得了CO2+离子A2Πu,3/2电子态的光谱常数:Te=27969.3±1.2 cm-1 (相对于CO2+(X2Πg,3/2)), V1=1125.89±0.53 cm-1,X11=-0.659±0.010 cm-1,V2(μ2Π3/2)=429.5±9.7 cm-1,和v2(k2Π3/2)=528.7±8.0 cm-1。给出了CO2+解离碎片产物产量百分比和解离光波长之间的关系,并讨论了CO2+(X2Πg,3/2(000))经由A2Πu,3/2(v1v20)←X2Πg,3/2(000)跃迁的[1+1]双光子解离机理。 CO2+经由C2∑g+←B2∑u+(000)/A2Πu,1/2(000,100)←X2Πg,1/2(000)跃迁的[1+1′]光解离 电离激光固定在333.06 nm,通过CO2分子的[3+1]REMPI方法制备获得纯净的CO2+母体离子。固定第一束解离激光在289.77 nm,351.24 nm和337.90 nm分别激发CO2+离子到B2Σu+(000),A2Πu(000),A2Πu(100)态,把随后产生的[1+1]光解离质谱信号作为本底,扫描第二束解离激光,探测母体和碎片离子强度随第二束解离激光波长的变化,可以获得CO2+经由C2∑g+(v1v20)←B2∑u+(000)/A2Πu,1/2(000,100)←X2Πg,1/2(000)跃迁的[1+1′]光解离谱。分析谱图数据,得到了CO2+离子C2∑g+电子态的带源位置位于45120±3cm-1(相对于CO2+(X2Πg,1/2(000))能级位置)。此外我们还得到了CO2+(C2∑g+)的光谱常数V1=1394 cm-1,v2=616±5cm-1和v3=2889 cm-1以及解离碎片分支比[CO+]/[O+]对CO2+(C2Σg+)不同的振动能级的依赖关系。最后讨论了CO2+经由C2Σg+(v1,v2,0)←B2∑u+(000)/A2Πu,1/2(000,100)←X2Πg,1/2(000)跃迁的[1+1′]光解离机理。


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