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改性HZSM-5催化生物质和废塑料共热解的性能研究

姚维坤  
【摘要】:本文制备了非金属和过渡金属复合改性的ZSM-5催化剂,包括:P-ZSM-5, P/Ni-ZSM-5, P/Cu-ZSM-5, P/Zn-ZSM-5, B/Ni-ZSM-5及B/Zn-ZSM-5,采用XRD、 TEM、NH3-TPD、吡啶红外等常规手段对催化剂进行表征,并用于生物质和废塑料的共催化快速热解中。主要进行了松木和低密度聚乙烯(LDPE)共催化热解实验和催化剂材料的水热处理实验,对比了各种催化剂在松木和LDPE的共催化热解中的催化活性及水热稳定性,并探讨了元素负载量对催化剂的催化活性影响。对于P-ZSM-5和P/Ni-ZSM-5催化剂,实验研究发现,改性后分子筛提高了生物质共催化热解的产物中石油化学品(芳烃和烯烃)收率,从ZSM-5催化剂的42.9C%提高至54.1 C%。低价值烷烃收率和积碳从17.3 C%和22.6 C%降到10.2 C%和15.7 C%,可见通过P和Ni改性后的ZSM-5有效优化了生物质和LDPE共热解的产物分布。另外,P和Ni改性还提高了催化剂的水热稳定性,防止催化剂在生物质催化热解中的失活现象。当ZSM-5催化剂在550℃100%水蒸气下处理3-9 h,共催化热解中芳烃产率将会降低26.7-32.1%。改性后P-ZSM-5和P/Ni-ZSM-5分子筛的催化活性在9h的水热处理后并没受影响,其芳烃产率基本没有变化。对于Cu、Zn改性P-ZSM-5催化剂,和对P/Ni-ZSM-5分子筛进行氢气还原处理制得的Nired-P/HZSM-5催化剂,改性后的HZSM-5催化剂保持了MFI骨架结构,但是微孔体积减小,总Bronsted酸酸量降低,并且Bronsted、Lewis酸的分布发生了改变。与未改性HZSM-5分子筛相比,改性分子筛提高了高附加值石油化学品的收率,同时减少了积碳。其中,Nired-P/HZSM-5催化剂的脱氧、芳构化性能提升最显著,CO和单环芳烃的收率分别从6.48 C%、25.7 C%提高到11.1 C%、34.0 C%。对于B/Ni-ZSM-5及B/Zn-ZSM-5催化剂,探索性研究其生物质共催化热解的催化活性。实验结果表明,通过过量浸渍法制备的非金属元素B和过渡金属Zn、Ni复合改性的HZSM-5分子筛,可以提高松木和LDPE共热解反应中的催化活性。B/Ni-ZSM-5催化剂可以较好的提高芳烃的收率,B/Zn-ZSM-5催化剂对烯烃收率的提高。同时,经B改性后,B/Ni-ZSM-5和B/Zn-ZSM-5明显提高了产物中对二甲苯的产率和选择性。对于2%B/Zn-ZSM-5催化剂,其对二甲苯产率从2.58 C%提高到5.03 C%,选择性从29.5%提高到65.5%。本文研究结果表明,对于松木和LDPE共催化快速热解反应,负载了非金属元素(磷、硼)和过渡金属元素(镍、锌)的ZSM-5分子筛可提高催化剂的催化活性,为优化热解产物分布和提高附加值高产物收率提供了一种简易可行的方法。


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