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Ag/TiO_2/CaCO_3复合纳米催化剂降低再造烟叶烟气羰基化合物的研究

王驰  
【摘要】:挥发性羰基化合物是再造烟叶烟气中的一类重要有害成分。再造烟叶烟气中的挥发性羰基化合物如甲醛、乙醛、丙酮、丙烯醛、丙醛、巴豆醛、2-丁酮、丁醛等,已经被列入了 “烟草制品管制研究小组”建议的管制成分清单。挥发性羰基化合物在卷烟抽吸过程中会对人体的感觉器官和呼吸系统造成不同程度的刺激,如果长期吸入会对身体造成比较严重的伤害。为了降低再造烟叶烟气中挥发性羰基化合物释放量,本文首先分析了再造烟叶的理化性质,考察了再造烟叶的热解过程,通过水热合成法制备了负载Ag的TiO2纳米颗粒包覆的CaCO3复合纳米催化剂(Ag/TiO2/CaCO3),添加到再造烟叶中,考察对再造烟叶烟气中八种挥发性羰基化合物释放量的影响。对4种造纸法再造烟叶的理化性质进行了分析比较,分别考察了其纤维形态分布、微观结构、物理性能(抗张强度、透气度和松厚度)、还原糖含量和有机酸含量等方面的差异。实验结果表明:4种样品的纤维形态分布有较大的差别,进口样品M纤维长度分布更加均匀;进口样品M在纤维构成和组织的疏松性能上要优于国产样品A、B、C;进口样品M的抗张强度最低,透气度最高,国产样品B的抗张强度最高;进口样品M的还原糖含量和有机酸含量低于国产样品A、B、C。总体来说,进口样品M在微观结构、物理性能(抗张强度、透气度和松厚度)、还原糖含量和有机酸含量等理化性质指标方面要优于国产样品A、B、C。为了降低再造烟叶烟气中羰基化合物的释放量,实验以氧化钙为原料,通过碳酸化反应制得纺锤形纳米碳酸钙颗粒,然后以碳酸钙、钛酸丁酯和硝酸银为原料,抗坏血酸为还原剂,采用水热合成法成功制备出了银负载氧化钛包覆碳酸钙的复合纳米催化剂(Ag/TiO2/CaCO3)。采用扫描电镜(SEM), X-射线衍射仪(XRD),X-射线光电子能谱仪(XPS)和热重分析(TG)对所制备的催化剂进行相关的表征测试,结果显示:负载银的二氧化钛颗粒均匀的分散于纺锤形碳酸钙表面。将Ag/TiO2/CaCO3复合纳米催化剂分别添加到4种再造烟叶中进行热失重实验,考察其对再造烟叶热解过程的影响,结果显示:催化剂能够影响再造烟叶的热解过程,改变了热解过程中糖类、纤维素类分解和炭的氧化燃烧两个主要的失重阶段。将AgTiO2/CaCO3复合纳米催化剂添加到再造烟叶中,分别进行热裂解烟气和卷烟主流烟气中挥发性羰基化合物释放量的测试,与未添加催化剂的再造烟叶进行对比,考察催化剂对再造烟叶烟气中挥发性羰基化合物释放量的影响。首先测定了未添加催化剂的4种再造烟叶的羰基化合物释放量,未添加催化剂的4种再造烟叶的羰基化合物释放量存在一定差异,进口样品要低于3种国产样品。将催化剂添加到4种再造烟叶中在管式炉中进行热裂解,结果显示:催化剂能够有效降低烟气中挥发性羰基化合物释放量。将催化剂添加到再造烟叶制成卷烟在吸烟机上燃吸,进行烟气分析,考察其对主流烟气中挥发性羰基化合物释放量的影响,研究结果表明,将催化剂均匀喷涂于再造烟叶表面,添加量为2%时,能有效降低挥发性羰基化合物的释放量。


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