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分子印迹-有机电化学晶体管传感器的制备及性能研究

张利君  
【摘要】:有机电化学晶体管(Organic Electrochemical Transistor OECT)具有体积小、成本低、易集成、生物兼容性好、工作电压低等优点,在生物传感器中的应用具有很大的潜力。然而,其选择性却不尽如人意,制约了其在传感器方面的应用。分子印迹聚合物(MIPs)是一种对特定分子具有特异性识别能力的聚合物。具有易制备、稳定性好、选择性高等优点,在传感器领域得到了广泛应用。因此,将MIPs与OECT结合是提高选择性的有效途径。目前,MIPs与OECT传感相结合的研究鲜有报道。本论文紧紧围绕OECT传感器的选择性问题,首先以易氧化的抗坏血酸(AA)为模板、邻苯二胺(o-PD)为功能单体,制备了高灵敏度、高选择性的MIP修饰的OECT(MIP-OECT)传感器。紧接着研究了该方法对手性物质(组氨酸)的手性检测效果,得到了较好的结果。进而以芳香族手性氨基酸(色氨酸和酪氨酸)为模板分子,对该类MIP-OECT传感器在手性检测方面的适用性以及传感机理进行了深入的研究。并用所制备的传感器对实际样品进行检测。主要研究结果如下:1.高灵敏度、高选择性的抗坏血酸MIP-OECT传感器的制备及性能研究以AA为模板分子、o-PD为功能单体,制备了 MIP-OECT传感器。用循环伏安法(CV)和电化学阻抗谱(EIS)表征了修饰电极的制备过程以及吸附能力;原子力显微镜(AFM)表征了修饰电极的形貌。优化了重要的检测参数pH和温度。在最佳检测条件下,MIP-OECT对AA的检测限为10 nM且具有高达75.3μAdecade-1的灵敏度。而且,利用该传感器检测AA时,与AA结构类似的化合物和常见的金属离子都不干扰其检测。此外将该传感器用于商售饮料中AA的检测,得到了较好的结果。2.选择性识别组氨酸手性对映体的MIP-OECT传感器由于在食品、药品以及蛋白质代谢方面的重要作用,氨基酸的手性检测备受关注。以组氨酸(D/L-His)为模板分子、丙烯酰胺为功能单体,制备了 His手性识别传感器。红外光谱和扫描电镜结果表明成功制备了 MIPs。优化了修饰电极的制备条件,最优条件下制备的传感器在100 nM~10μM的范围内对D/L-His检测具有8.2和22.7 μAdecade-1的灵敏度以及10 nM和100nM的检测限。抗干扰能力检测结果表明:常见干扰物以及金属离子不干扰L-His的检测,且该传感器能够对His进行手性识别。此外,以L-His为模板制备的MIP-OECT可用于人体尿液中L-His的检测。3.弱氧化性芳香族氨基酸手性对映体的MIP-OECT传感器及检测机理研究为了研究用MIP修饰OECT来提高选择性这种策略在手性识别方面的普适性以及检测机理。以色氨酸(D/L-Trp)和酪氨酸(D/L-Tyr)为模板分子,制备了 MIP-OECT手性传感器。采用CV、EIS和AFM对不同电极的电学性能以及形貌进行了分析,证明制备了能够对模板分子选择性识别的修饰电极。使用MIP-OECT传感器检测L-Trp和L-Tyr,分别具有3.19和3.64 μA μM-1的灵敏度以及2 nM和30 nM的检测限。手性对映体的选择性因子数据表明该传感器可用于Trp和Tyr的手性识别。传感器的检测机理为:MIP膜对模板分子进行选择性吸附,然后在栅极电压的作用下电催化它们的氧化反应,产生法拉第电流,致使有效栅极电压增加,最终导致沟道电流下降。此外,以L-Trp和L-Tyr为模板分子制备的MIP-OECT传感器可用于氨基酸片剂中L-Trp和L-Tyr的检测。


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