纳米结构锰氧化物的制备及催化处理染料废水

【摘要】：本文以纳米结构前驱体γ-MnOOH纳米棒为原料,对其进行热处理相继制备出β-MnO_2纳米棒、Mn_2O_3纳米棒和Mn_3O_4纳米棒。利用热分析和XRD对γ-MnOOH煅烧过程所得产物进行物相分析。当在空气中于250～1050℃温度范围内煅烧时,前驱物γ-MnOOH首先转化为β-MnO_2,再进一步氧化为Mn_2O_3,最终转变为Mn_3O_4。当在N_2气氛条件下,γ-MnOOH在500℃就可以直接转化为Mn_3O_4。经TEM和HRTEM分析,所得的锰氧化物保持了与前驱物γ-MnOOH相似的形貌。另以市售MnCO_3为前驱物进行热分解以及采用水热法分别制备出了Mn_2O_3微米球和Mn_3O_4纳米粒子。将所得纳米结构锰氧化物应用到染料废水处理,能催化H_2O_2氧化分解亚甲基蓝染料。 纳米结构锰氧化物在H_2O_2氧化分解亚甲基蓝染料过程的催化性能研究表明β-MnO_2纳米棒、Mn_2O_3纳米棒、Mn_3O_4纳米粒子的催化性能分别高于市售MnO_2,Mn_2O_3微米球和Mn_3O_4纳米棒。在β-MnO_2纳米棒、Mn_2O_3纳米棒、Mn_3O_4纳米粒子为催化剂条件下,分别研究了亚甲基蓝初始浓度、H_2O_2浓度、催化剂用量对亚甲基蓝脱色率的影响。动力学研究表明以β-MnO_2纳米棒、Mn_2O_3纳米棒、Mn_3O_4纳米粒子为催化剂的反应级数分别为2.5级、1级、1级,其反应速率常数分别为1.677(mol/L)~(-1.5)·min~(-1)、0.00724min~(-1)、0.01479min~(-1)。经COD、紫外-可见光谱、气相色谱、红外光谱分析表明,亚甲基蓝分子结构在催化反应过程遭到破坏,转变为有机小分子及二氧化碳等物质。