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凹凸棒石负载锰氧化物低温选择性催化还原NO

李金虎  
【摘要】: 随着大气污染的不断加剧,开发和应用适合我国电厂烟气除尘和脱硫后温度偏低实际情况的烟气脱硝技术对于我国大气污染的治理有着重要意义。氨选择性催化还原(SCR)氮氧化物是唯一工业化的烟气脱硝技术。目前商业上应用最多的催化剂是V_2O_5/TiO_2和V_2O_5-WO_3/TiO_2,然而其使用温度窗口为350~400℃,不能够大规模的适应于我国目前大多数锅炉烟气系统烟温较低(100~250℃)的状况。高效的低温催化剂不仅可降低SCR脱硝的能耗,而且避免了高浓度SO_2对催化反应的影响,因而成为当前研究的热点。 本文研究了凹凸棒石负载锰氧化物催化剂的物理化学性能和低温选择性催化还原NO性能。 通过非均相沉淀法以凹凸棒石(PG)为载体负载锰氧化物制备了用于低温选择性催化还原法脱硝反应的复合催化剂MnO_x/PG。通过X射线衍射、透射电镜电子显微镜、氢气程序升温还原和比表面积分析对其进行了表征。结果表明,催化剂活性组分锰氧化物在凹凸棒石晶体表面高度分散;锰氧化物存在状态取决于催化剂煅烧温度,煅烧温度小于550℃,锰氧化物为Mn2O_3和Mn_3O_4,煅烧温度为550℃时,锰氧化物为Mn_3O_4。 采用固定床反应器评价制备的MnO_x/PG催化剂的SCR脱硝性能,考察了催化剂制备条件(煅烧温度、锰氧化物负载量)和反应条件(反应温度、空速、H2O、SO_2)对脱硝性能的影响。结果表明,在空速9220h-1下,300℃煅烧Mn10/PG催化剂的性能最优,175℃时NO转化率达到91%,在200~300℃更达到97%,而N2选择性在175~300℃为100%。 对凹凸棒石和MnO_x/PG催化剂进行了NH_3、NO和SO_2的程序升温吸脱附实验。结果表明,催化剂对NH_3和SO_2有一定的吸附能力,对NO几乎没有吸附能力,而进入凹凸棒石内孔道的NH_3是通过与结晶水形成H键被吸附。MnO_x/PG催化剂NH_3的吸附主要是载体凹凸棒石的贡献,锰氧化物的加入并没有促进催化剂的NH_3吸附能力,但促进了吸附NH_3的活化。MnO_x是催化剂的活性中心,催化剂选择性催化还原脱硝机理符合Eley-Rideal机理:NH_3在催化剂表面吸附位上活化脱氢还原,与气态中的NO结合最终生成N_2和H_2O,气态中的O_2氧化被还原的Mn~(3+)离子完成催化循环。


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