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CoSb_3基方钴矿化合物的微波合成及热电输运机制研究

高文圣  
【摘要】:热电材料是环保、高效的功能材料,基于塞贝克、帕尔贴效应,能够实现热能和电能的相互转换。可以将自然界温差、火电厂废热等低品位热源进行发电和制冷。方钴矿属于中温热电材料,具有极大的发展前景,在众多的方钴矿材料中,CoSb_3基化合物是最受科研人员关注的,这是因为其具有优异的电输运性能,且资源丰富,价格低廉,但晶格热导率较高,导致热电优值较低。方钴矿的传统制备通常采用高压合成,高温熔炼-退火等方法得到块锭,然后通过放电等离子烧结(SPS),最终获得致密块体。材料制备周期较长,设备复杂,且长期退火导致晶粒过度生长,晶格热导率较高。与传统方钴矿合成方法不同,本实验采用了微波快速加热法,选取绿色碳化硅作为吸波材料,加热时间仅为4.5min。微波依靠加热介质的电磁损耗快速升温,极大地缩短了合成时间,改善了材料的微观结构,与传统加热方式相比具有较大优势。同时本文采用掺杂的方法提高CoSb_3基方钴矿材料的热电性能,研究表明相对于未掺杂CoSb_3材料,以Te取代Sb部分位置,会影响材料载流子浓度,改善电输运性能,以Se取代,能够造成大的质量和体积波动,降低材料热导率。本论文以Te、Se元素置换CoSb_3基方钴矿中的Sb位置,形成三元或多元固溶体合金,加强材料电负性,增加载流子浓度,进而降低其电阻率;由于置换元素带来了原子质量和体积的波动,使其产生晶格缺陷,增强了声子与电子的散射机制,极大地降低了晶格热导率。实验制备了五个Te单掺杂样品CoSb_(3-x)Te_x(x=0、0.05、0.1、0.2、0.3),掺杂样品的载流子浓度增加了一千倍,有效降低电阻率。当x=0.3时电阻率最低为6.19μΩ·m。同时增加了由于质量波动和体积波动带来的晶格缺陷,造成强烈的电子-声子散射,降低了材料的晶格热导率,当x=0.05时热导率为2.1Wm~(-1)K~(-1),样品CoSb_(2.95)Te_(0.05)由于电性能较高、热导率较低,最终ZT值最大,在764K时达到1.06。以Se_(0.1)掺杂为不变量,制备了Co_4Sb_(12-0.1-x)Te_xSe_(0.1)(x=0.2、0.3、0.4、0.5、0.6)和Co_4Sb_(12-x-y)Te_xSe_y(x=0.1、y=0;x=0、y=0.1;x=0.1、y=0.1;x=0.5、y=0.2;x=0.5、y=0.1)等样品,单掺杂与双掺杂进行对比,分别探索Te、Se掺杂对其性能影响,以及固溶极限。Co_4Sb_(11.5)Te_(0.4)Se_(0.1)样品的ZT值最高,在773K时达到0.81;Co_4Sb_(11.4)Te_(0.5)Se_(0.1)样品的ZT值在773K时为0.78,且具有升高趋势。相比较而言Co_4Sb_(11.3)Te_(0.5)Se_(0.2)由于存在固溶极限,其ZT值较低在773K时仅为0.58。


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