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氧化物/钛铌酸盐纳米片异质结材料的组装及光催化性能研究

耿婷婷  
【摘要】:光催化技术去除污染物,是解决环境污染的有效方法之一。利用半导体光催化材料和光催化技术,去除环境污染物,能够充分利用太阳光,在节约能源的基础上,达到保护环境的目的。本文采用高温固相法成功制备出钛铌酸铯(CsTi_2NbO_7),对其酸化、剥片,制备出HTi_2NbO_7纳米片(HTi_2NbO_7-NS)溶胶。CeO_2/HTi_2NbO_7-NS和CoO/HTi_2NbO_7-NS异质结复合材料分别通过剥离重组法和一步水热法制备。采用X-射线粉末衍射(XRD)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、激光拉曼光谱(LRS)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、N_2吸附-脱附技术及莫特-肖特基(Mott-Schottky)测试等方法对已制备材料的物理化学性质进行研究。以甲烷气中含有的乙硫醇作为模型污染物,采用动态吸附-光催化氧化反应对已制备样品的光催化脱硫性能进行研究,并提出相应的光催化机理。结果表明,HTi_2NbO_7-NS具有明显的二维片状结构,其比表面积可达169.1m~2·g~(-1),但其带隙能量大(3.35 eV),对可见光无响应能力。将HTi_2NbO_7-NS与CeO_2和CoO纳米粒子复合,构建的异质结复合材料仍然具有良好的二维片状结构,并且CeO_2和CoO的纳米粒子均匀的分散在纳米片表面,比表面积分别为101.2m~2·g~(-1)和115.6 m~2·g~(-1)。同时,CeO_2/HTi_2NbO_7-NS和CoO/HTi_2NbO_7-NS异质结复合材料的带隙能明显减小,分别为2.61 eV和2.23 eV,拓宽了光的响应范围,使其能够在可见光范围内响应,能够实现在充分利用太阳光的前提下提高光催化效率的目标。动态吸附-光催化氧化脱硫的实验结果证明,CeO_2/HTi_2NbO_7-NS异质结复合材料对乙硫醇的吸附量和转化率分别为708.0μmol/g和88.77%,CoO/HTi_2NbO_7-NS异质结复合材料对乙硫醇的吸附量和转化率分别为340.5μmol/g和50.46%,这明显强于纳米片对乙硫醇的吸附量和转化率(71.0μmol/g,11.13%),且吸附在异质结复合材料上的乙硫醇在可见光下的光催化氧化产物为亚砜和磺酸盐。光催化氧化机理表明,在HTi_2NbO_7-NS和氧化物的界面间形成了Ⅱ型异质结,有效的抑制了电子和空穴的重组;分离后的电子和空穴能够分别与反应系统中的氧气和水反应,生成具有强氧化性的超氧自由基(·O_2~-)和羟基自由基(·OH),从而实现了有机硫化合物的脱除。图36 表8 参80


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