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纳米四氧化三铁对2,4-D和阿特拉津降解研究

方国东  
【摘要】: 2,4-D和阿特拉津是广泛使用的有机氯类除草剂,其在环境中残留期长、难以降解,传统的处理技术存在降解不完全、效率低等缺点。纳米技术的发展给污染物的处理带来了一种新的颇具潜力的方法,纳米材料具有比表面积大、高化学反应活性等特点。本文采用纳米四氧化三铁(Fe_3O_4)降解2,4-D和阿特拉津,将分子结构中吸电子基团—氯原子通过还原的方式脱去,虽然不能彻底达到矿化2,4-D和阿特拉津的目的,但脱氯增加了2,4-D和阿特拉津的可生化性。主要的研究内容和结果如下; 1采用Fe_3O_4降解水溶液中2,4-D和阿特拉津,结果表明:Fe_3O_4对水溶液中2,4-D和阿特拉津有明显的降解作用,且纳米Fe_3O_4的降解效果优于微米Fe_3O_4。农药初始浓度为10 mg/L、溶液pH 3.0、纳米Fe_3O_4投加量300 mg/L,反应48 h内2,4-D和阿特拉津的浓度分别降为5.2 mg/L、6.2 mg/L;氯离子浓度分别升高到85μmol/L、34μmol/L,2,4-D和阿特拉津的降解是一个脱氯的过程。溶液中2,4-D和阿特拉津的降解符合准一级反应动力学。利用LC-MS和化学动力学模型确定了2,4-D降解的主要产物是苯酚,其它中间产物是2,4-DCP、4-CP、2-CP。 2考察了不同因素对2,4-D和阿特拉津降解的影响。2,4-D和阿特拉津初始浓度在0~10 mg/L、纳米Fe_3O_4投加量0~300 mg/L范围内,2,4-D和阿特拉津的降解率随初始浓度和纳米Fe_3O_4投加量的增加而增大;添加H2O2构成类Feton试剂和升高温度可以提高降解率;阴离子对2,4-D和阿特拉津的降解存在抑制作用。溶液pH对2,4-D和阿特拉津的降解有显著影响,pH为3.0~3.5时,纳米Fe_3O_4对2,4-D和阿特拉津的降解效果最好。同时,反应过程中溶液pH逐渐升高,至反应结束,2,4-D和阿特拉津降解体系中pH分别升高至4.9和3.9。纳米Fe_3O_4对2,4-D和阿特拉津的降解是一个耗氢过程,酸性条件有利于降解反应的进行。 3采用纳米Fe_3O_4降解土壤中的2,4-D和阿特拉津。纳米Fe_3O_4对不同性质土壤中的2,4-D和阿特拉津都有显著的降解效果。纳米Fe_3O_4投加量为1%、2,4-D和阿特拉津初始浓度为100 mg/kg,反应7 d后,2,4-D在红壤、黄褐土、砂姜黑土中的残留率分别为18%、33%、42%,一级动力学拟合出2,4-D在3种土壤上的降解半衰期分别为2.8 d、5.2 d、7.1 d。阿特拉津降解实验中能得到类似的结果。 4从生物效应的角度考察了纳米Fe_3O_4对土壤微生物和酶活性的影响。纳米Fe_3O_4对细菌和放线菌具有激活效应,且随着纳米Fe_3O_4投加量的增加,激活效应逐渐增强,纳米Fe_3O_4投加量为8%时激活效应最显著,对细菌和放线菌的激活率分别为50%和20%;纳米Fe_3O_4对真菌存在抑制作用,投加量为8%,抑制率为48%。纳米Fe_3O_4对淀粉酶、脲酶、中性磷酸酶、过氧化氢酶具有激活效应,纳米Fe_3O_4投加量为2%时,对淀粉酶的激活效应最强,淀粉酶活性从0.075 mg/g增加到0.12 mg/g;投加量从1%~8%时,脲酶、过氧化氢酶的活性分别从0.065 mg/g、0.065 mg/g增加到0.092 mg/g和0.081 mg/g;中性磷酸酶在纳米Fe_3O_4投加量为4%时活性最强,从0.102 mg/g增加到0.15 mg/g。


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