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稀土掺杂上转换纳米颗粒的发光性能调控及其应用于多模式生物成像的研究

亢宁  
【摘要】:稀土掺杂的上转换发光纳米材料(upconversionnanoparticles,UCNPs)作为新一代的纳米荧光材料,相比于传统的有机荧光染料及半导体量子点,具有反斯托克斯荧光性质,即近红外光激发后,发射可见或紫外荧光。这种独特的发光性质赋予UCNPs对生物组织具有较高的光穿透深度,并且具有长寿命发光、无生物背景荧光、长效稳定发光及较好的生物组织相容性等优点,因而在生物光学成像领域中吸引了广泛的研究兴趣。但UCNPs仍然面临制备工艺繁杂、发光效率不高、多模式联合成像效果不够显著等诸多问题。本论文以UCNPs为主要研究对象,在合成工艺、上转换发光效率调控及多模式成像性能优化方面均开展了相关的创新性研究,主要内容概括如下:第一章,我们对UCNPs的发光原理、光学特性、制备方法及提高发光效率的方法进行了简要概述。并对UCNPs在多模式生物成像及生物分子检测等领域中的应用进行了相关概述。最后介绍了 UCNPs应用于生物成像领域中仍然面临的问题并提出了本论文的选题依据和主要研究内容概况。第二章,我们提出了采用新的稀土油酸盐[Ln(OA)3]代替传统的稀土氯化物作为油相体系制备UCNPs的反应前驱体,以油酸/1-十八烯(OA/ODE)作为溶剂,利用溶剂热法在高温无氧无水的环境下制备得到UCNPs,本章提出的制备UCNPs的方法称为Ln-OA法。此外,我们通过相关的表征手段对Ln-OA法的优势进行了充分验证,包括制备的UCNPs的反应副产物较少,易于分离纯化及尺寸形貌可控等等。并且利用该方法构建了核壳结构及不同激发光激发的UCNPs,为高纯度UCNPs的制备提供了新的思路。第三章,核壳结构UCNPs对核内部的稀土离子起到保护作用,同时克服了核UCNPs表面的晶体生长缺陷,上转换发光效率有所提高。然而,由于不同稀土离子的晶体生长各向异性效应,传统油相体系下制备得到的NaYF4:Yb:Er(Tm)@NaYF4核壳UCNPs随着壳层厚度逐提高,NaYF4壳层在不同晶面的生长速率不一致,进而最后生成棒状形貌的核壳UNCPs,由于各个方向的壳层厚度不均匀导致核壳UCNPs的整体发光效率仍有待于进一步提高。为此,本章中我们提出一种新的利用OA/ODEL比例来调控核壳UCNPs形貌的策略,成功制备得到了球状形貌的核壳UCNPs。通过相关的表征手段,证实了球状相比于棒状形貌具有更高的上转换发光效率。本章的研究成果为进一步提高核壳结构UCNPs的上转换发光效率提供了新的研究思路,所构建的球状形貌的核壳UCNPs在生物医学成像等相关研究领域具有十分广阔的应用前景。第四章,由于基质材料对上转换发光过程影响较大,并且不同的稀土元素掺杂使得UCNPs具有多模式生物成像的功能。相比于研究较多的NaYF4基质材料,NaLuF4基质材料具有更高的上转换发光效率,并且具有CT(Computed Tomography)造影功能,因而吸引了研究者们的广泛关注。然而,传统油相体系下制备得到的NaLuF4基质UCNPs的颗粒尺寸较大(200 nm),无法被组织细胞摄取,并且较大的尺寸颗粒对生物组织具有潜在的生物毒性,进而限制了其在生物医学成像领域中的应用。本章中,我们提出了稀土离子(Y3+)掺杂来调控NaLuF4基质UCNPs的尺寸大小及晶相结构的新策略。在不同的反应温度下,对Y3+掺杂含量调控NaLuF4:Yb:Tm(Er)核UCNPs的颗粒尺寸大小及晶相结构的转变进行了深入的研究分析,证实Y3+掺杂能够减小六方晶相(β)NaLuF4基质UCNPs的颗粒尺寸,并在较低的反应温度(300 ℃)条件下能够实现NaLuF4纳米颗粒的晶相从立方晶相(α)向β晶相转变。我们进一步对Y3+掺杂调控NaLuF4尺寸及晶相的机理进行了讨论分析。第五章,我们对Y3+掺杂调控的β-NaLuF4基质UCNPs进一步优化,为了同时提高上转换发光强度(upconversion luminescence,UCL)及CT信号,我们构建了β-NaLuF4:Y:Yb:Tm@NaLuF4 核壳结构 UCNPs(简称 Lu/Y/Tm@Lu),相关表征结果证明NaLuF4壳层的包覆同时实现了 UCL及CT信号的大幅度增强。通过水溶改性修饰,我们证实了 Lu/Y/Tm@Lu核壳UCNPs相比于Lu/Y/Tm核UCNPs在水溶液中具有更高的近红外光穿透深度、体内外UCL及CT成像效果。最后,利用Lu/Y/Tm@Lu出色的CT造影性能,采用CT成像技术分析了该UCNPs在小鼠体内代谢的动力学分布,并对组织相容性进行了评价分析。本章结果表明,通过合理的材料结构设计,我们进一步提高了 NaLuF4基质UCNPs在多模式生物成像领域中的应用潜力。


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