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含有氧缺陷的NiO_x和Ni_2P协同效应的研究

赵亚飞  
【摘要】:随着石油资源的大量消耗,人们面临越来越严峻的能源危机,可再生的生物质能源因其来源广泛、价格低廉、硫氮等污染元素低等原因越来越受到人们的关注。但生物质中含有的大量氧元素极大地限制了生物质的广泛使用,因此需要对其进行加氢精制。选择性加氢脱氧是提高生物油质量的重要手段。在本研究中作者首先通过溶胶凝胶和程序升温可控还原法制备出了含有一定量氧缺陷的NiO_x/SiO_2催化剂,该催化剂具有非常优异的加氢能力。利用高压釜评价其对苯酚的加氢脱氧活性时发现,在150℃、反应0.5h的条件下即可实现苯酚98.1%的转化率,但主要产物为环已醇,其选择性为98.6%。通过提高反应温度、延长反应时间和掺杂贵金属等手段也不能非常有效的提高脱氧产物环已烷的选择性,说明此种催化剂虽然具有很好的催化加氢能力,但其催化脱氧能力却很弱。通过ESR和NH_3-TPD等表征手段,作者发现这种含有大量氧缺陷的催化剂在反应过程中有利于吸附反应物苯酚,但这种催化剂的酸性弱,这就是其具有独特催化加氢活性的原因。实验发现Ni_2P/SiO_2催化剂在较温和的条件下催化苯酚HDO(加氢脱氧)时,虽然转化率较低,但产物中脱氧产物的选择性却较高。因为Ni_2P/SiO_2具有一定量的酸性,相对于含有氧缺陷的NiO_x/SiO_2催化剂,Ni2P/SiO_2具有较强的脱氧能力,而加氢能力较弱。作者通过对催化剂制备条件的探索,成功制备出了具有以上两种活性位点的双功能催化剂NiO_x-Ni_2P/SiO_2,该双功能催化剂同时具备了以上两种催化剂的加氢和脱氧优势,在180℃、3h的条件下,产物中环已烷的收率即可达到71.7%,此结果远高于目前文献中类似反应条件下的评价结果。同时这种双功能催化剂对类似的含氧芳香族化合物也有非常优异的加氢脱氧活性。催化剂稳定性试验结果证实,催化剂具有很好的稳定性。


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