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层状-尖晶石异质结构和高镍型富锂锰基正极材料的可控制备及电化学性能研究

库伦  
【摘要】:近年来,电动汽车领域快速发展引发的能源需求激发了对高能量、高功率密度锂离子电池的广泛研究。层状富锂锰基正极材料xLi2MnO3·(1-x)LiM02(0≤x≤I,M=Ni,Co,Mn)具有高工作电压、高比容量(250-300mAhg-1)和低成本等优点,被视为下一代满足高能量密度需求最有希望的正极材料之一。然而,富锂锰基正极材料在循环过程中面临着较差的倍率性能和电压衰减,以及由Li2Mn03相活化过程引起的较大首圈不可逆容量损失等问题。因此,富锂锰基正极材料的实际应用仍然受到阻碍。尖晶石材料因其具有稳定的结构、三维的Li+扩散通道、高效的Li+扩散速率而广泛地用于富锂锰基正极材料的改性。层状-尖晶石异质结构的策略已被证明是提高富锂锰基正极材料电化学性能的最有效方法之一。这些异质结构材料不仅保持了富锂锰基正极材料的高比容量,而且它的初始库仑效率、倍率性能和循环性能都在一定程度上得到了提升。此外,通过提高富锂锰基正极材料中的Ni含量不仅可以提高材料的放电电压,还可以有效地抑制循环过程中材料由层状相向尖晶石相的转变,从而减少电压衰减。另外,这种高镍型的策略也提高了富锂锰基正极材料的锂离子扩散系数,因此倍率性能也得到了有效的提升。本论文主要研究内容和结论如下:(1)通过简单的溶剂热法和随后的高温煅烧制备了层状富锂锰基材料Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2。随后,使用了包括预包覆多巴胺层和在空气中加热处理的有效表面改性方法合成了层状-尖晶石异质结构的富锂锰基正极材料。这种材料在0.1 C电流密度下有276 mAh g-1的首次放电比容量,首次库仑效率为87.6%。在0.2 C电流密度下100次循环后,可逆比容量为246 mA h g-1,容量保持率为90.9%;在1 C电流密度下循环200次后可逆比容量为231 mA h g-1,容量保持率为95.8%。(2)通过简单的溶剂热法和随后的高温煅烧制备了高镍型富锂锰基材料Li1.2Mn0.52Ni0.20Co0.08O2(LMO-20),Li1.2Mn0.48Ni0.24Co0.08O2(LMO-24)和Li1.2Mn0.44Ni0.32Co0.04O2(LMO-32)。所制备的LMO-32在0.2 C电流密度下具有3.75 V的初始放电电压,并且在100次循环后保持在3.64 V,电压保持率为97.1%。此外,LMO-32材料也显示出了优异的倍率性能。在10C的高电流密度下,LMO-32的平均放电比容量为111 mA hg-1


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