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分子间多量子相干横向驰豫时间和自扩散系数的研究

郑绍宽  
【摘要】: 分子间多量子相干(intermolecular Multiple Quantum Coherence,iMQC)是近年来核磁共振(Nuclear Magnetic Resonance,NMR)领域的研究热点之一,其在磁共振成像(Magnetic Resonance lmaging,MRI)领域具有诱人的应用前景,它能够获得常规MRI所不能获得的有用信息,在成像的对比度机理方面也不同于常规的MRI。在磁共振成像中,作为成像对象的参数不仅可以是质子的密度,还可以是纵向弛豫时间T_1,横向弛豫时间T_2以及分子的自扩散系数D_T,因此,系统地研究NMR中的这些参数(T_1,T_2,D_T)在iMQC条件下的特性,对于研究iMQC在MRI中的应用具有重要的意义。 本论文的工作是研究在高极化核自旋体系条件下,iMQC横向弛豫时间和自扩散系数的特性,同时还研究了提高谱图信噪比的方法。研究内容和结果摘要如下: 1.iMQC横向弛豫时间和自扩散系数的测量 我们以Warren等提出的iMQC量子力学密度矩阵理论为基础,结合叶朝辉等提出的用一维谱直接测量分子内多量子相干(intramolecular MQC)横向弛豫时间T_(2,n)的原理,并考虑在高极化核自旋体系条件下,辐射阻尼效应、静磁场不均匀效应及偶极相关长度变化等因素的影响,设计了可同时测量单组份单峰样品n阶LMQC横向弛豫时间T_(2,n)和自扩散系数D_n的脉冲序列。实验证明,利用该脉冲序列测量的单量子相干横向弛豫时间T_(2,1)与利用CPMG脉冲序列测量的横向弛豫时间T_2基本一致。接着我们利用该脉冲序列测量单组份单峰高极化核自旋体系样品各阶iMQC横向弛豫时间T(2,n)和自扩散系数D_n,得到n(n≥1)阶iMQC横向弛豫时间T(2,n)和自扩散系数D_n分别具有如下关系:T(2,n)~T(2,1)/n和D_n~nD_T,这里T(2,1)和D_T分别为该峰的单量子相干横向弛豫时间和自扩散系数。这些结论与常规的MQC横向弛豫时间和自扩散系数的规律明显不同,这说明iMQC横向弛豫时间和自扩散系数具有特异性,可作为新的MRI的对比度机理。 2.高极化核自旋体系条件下准确测量横向弛豫时间和自扩散系数的实验参数优化和实验数据处理。 分析了影响 eQC Tin(或 D。)测量的各种因素,并提出了准确测量 TZ。和 Dn的实验 参数优化和实验数据处理方法。为了减少检测期残留的辐射阻尼效应对拟合结果的影响,我们 采取添零技术,以降低拟合值的离散性,减少系统误差;对于脉冲梯度场 G厂 G二 G。和 G。 的强度的选择,则视被测参数而定,其原则是应使被测参数所对应的效应在演化期。内引起的 信号衰减占信号总衰减的份额相对较多;对于脉冲梯度场G。和G。的强度的选择,原则上, 在保证充分实现多量子相干信号选择的条件下,只须在做数组实验时使G。的面积保持不变即 可;为了提高MOC信号的信噪比,对于不同的多量子相于阶数n,可对(卢)脉冲的翻转角卢 进行优化。 3.结合脉冲梯度场的选择激发技术及其在测量双组份样品MQC横向弛豫时间 中的应用 日.结合脉冲梯度场的选择性脉冲的相位特性 从转动矩阵理论与实验两方面研究了结合脉冲梯度场的选择性脉冲的相位特性,结果表 明,单梯度自旋回波(SPFGSE)和双梯度自旋回波(DPFGSE)对于对称和反对称的形状脉 冲,都能很好地克服其相位畸变;而DPFGSE对于非对称的形状脉冲也能克服其相位畸变; 双选择性单梯度自旋回波无法克服形状脉冲的相位畸变。 b.结合脉冲梯度场的选择激发技术在溶剂峰抑制中的应用 对结合脉冲梯度场的选择激发技术在溶剂峰抑制中的四种可行序列进行比较,理论与实验 结果表明,非对称的双梯度自旋回波在谱图的相位特性和溶剂峰抑制效果两方面均是最佳的方 案,并将其推广应用到溶剂峰抑制的 gCOSY实验中,获得较理想的溶剂峰抑制效果。 C.双组份样品零阶和负二阶cd Qc横向弛豫时间的测量 将选择激发技术与eQC横向弛豫时间测量技术结合起来,利用偶极退磁场理论和积算 符理论相结合的理论方法,推导了双组份样品分子间零阶和负二阶uQC横向弛豫时间的一 般表达式,并从实验上加以验证。理论与实验均表明:双组份样品零阶和负二阶MQC横向 ..__._..、._._._,。,___。___,__._lL、._、,11 11、__ 弛豫时间与样品中各组份的单量子横向弛豫时间的关系为:r=7。了二7一士+士,这些 结果进一步丰富了MQC理论的内容。 h 4.CRAZED脉冲序列脉冲翻转角的优化 采用偶极退磁场理论和积算符理论相结合的理论方法,推导了不同相干阶数条件下 CRAZED脉冲序列的相对信号强度与射频脉冲翻转角之间的一般表达式,据此给出不同相干 阶数条件下,CRAZED脉冲序列脉冲翻转角的优化值,理论预测与实验结果完全吻合。


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