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前驱体法制备丙烷(丙烯)选择氧化制丙烯醛V(Mo)TeO催化剂的研究

丰茂英  
【摘要】: 丙烷选择氧化制丙烯醛反应由于具有重大的经济和科研价值,日益引起人们的重视。丙烷选择氧化制丙烯醛反应需要转移6个电子,包括脱氢、插氧多个步骤。所以具有高活性和高选择性的催化剂要有多个活性位,而且这些活性位需很好的设计布局。 本文采用MDD法制备了丙烷选择氧化制丙烯醛反应性能较好的V_2Te_(0.5)O/SBA-15催化剂,反应温度为500℃,C_3H_8/O_2/N_2=1.2/1/4,空速为3000ml·g~(-1)·h~(-1),丙烷转化率为29.2%,丙烯醛选择性为31.7%,得到9.3%的丙烯醛产率。考察了催化剂组成、制备条件和制备方法对VTeO/SBA-15催化剂性能的影响。XRD、N_2吸附、H_2-TPR、Py-IR、XPS等表征结果显示,MDD方法制备的VTeO/SBA-15催化剂较好的保持了SBA-15的孔道结构,且大的比表面积、适度的酸性和B酸性位、低温可还原性及高分散的V物种是此催化剂有较好反应性能的原因。 另外,我们通过(NH_4)_6TeMo_6O_(24)·Te(OH)_6·7H_2O和(NH_4)_6TeMo_6O_(24)·7H_2O的热分解制备了丙烯选择氧化制丙烯醛反应的TeMo_3O、TeMo_6O催化剂,并与固态反应法、溶胶凝胶法制备的催化剂进行了催化性能比较。结果表明,400℃空气焙烧(NH_4)_6TeMo_6O_(24)·Te(OH)_6·7H_2O得到的TeMo_3O催化剂性能最好,丙烯转化率可达80.6%,丙烯醛产率为74.6%。SEM、XRD、IR表征结果表明,前驱体方法制备的TeMo_3O催化剂性能好的原因在于MoO_3和Te_2MoO_7协同作用的有效发挥及较大的比表面积。


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