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表面功能化磁性高分子微球的吸附和催化性能的研究

吴矾  
【摘要】:磁性高分子微球以其丰富的表面结构,可以实现多种分子结构设计,并且对外界磁场具有良好的磁响应性,无需接触样品,就可以实现快速分离过程,在环境工程、生物技术、催化剂负载等方面有着广阔的应用前景。本文主要围绕磁性高分子微球的制备、表面功能化修饰及其吸附和催化应用展开: (1)采用改良的化学共沉淀法制备油酸表面修饰的纳米Fe_3O_4粒子预备作为磁性高分子微球的磁性部分。 (2)以DVB为交联单体,微悬浮聚合法制备磁性PMMA微球,并利用乙二胺对其进行表面功能化,制备磁性PMMA-NH_2微球。 (3)以DVB为交联单体,微悬浮聚合法制备PVBC磁性微球,进一步表面修饰成含N或者含S基团的磁性PVBC-NH_2微球和PVBC-SH微球。分别吸附Au~(3+)之后,制备磁性微球负载金纳米催化剂:磁性PVBC-NH_2-nanoAu催化剂和磁性PVBC-SH-nanoAu催化剂。 研究得出如下结果: 所制备的磁性PMMA-NH_2微球可以有效地将Ag+和Zn~(2+)从水溶液中吸附分离出来,吸附过程符合类二级反应动力学模型,其对Ag~+吸附等温线符合Langmuir模型,为单层吸附机理,而吸附Zn~(2+)的吸附等温线更符合Freundlich模型。磁性PMMA-NH_2微球对于Ag~+和Zn~(2+)的最大吸附量分别为90.3mg/g(0.836mmol/g)和80.8mg/g(0.748mmol/g),在pH=2~5范围内的吸附体系中,吸附效率都可以达到98%以上。(pH3)强酸溶液作用下,被吸附的Ag+或Zn~(2+)可以从磁性微球表面有效脱附下来。脱附后的磁性PMMA-NH_2微球进一步采用0.1M的NaOH处理,吸附能力得到恢复,经过22次的吸附-脱附-再生-吸附循环使用,磁性PMMA-NH_2微球的吸附性能仍然稳定保持在99%以上。 催化应用方面,在物料比例为Au/PNP/NABH4=1/10/5300的体系,磁性PVBC-NH_2-nano-Au在5min之内实现对PNP完全还原;磁性PVBC-SH-nanoAu在25min可以完全催化还原PNP。 综上,氨基修饰的磁性高分子微球与重金属离子亲和力好,而且容易分离,有望在废水处理和催化方面得到广泛应用。


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