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钌负载铝硅复合材料水相催化氢化芳基羧酸及其衍生物

毛聪  
【摘要】:芳基羧酸及其衍生物的加氢产物环己烷羧酸和环己烷酯类广泛应用于聚酯、涂料、纤维和橡胶等领域。苯环自身的稳定性以及苯环与羰基之间的共轭效应使传统催化剂对于芳基羧酸及其衍生物的加氢需要高温、高压、有机溶剂和高负载量的贵金属催化剂等条件,这不利于催化剂在工业上的广泛应用。本文采用溶胶凝胶法和水热法合成具有酸性位点的铝硅复合载体,将其负载高分散的钌纳米粒子后应用于温和条件下芳基羧酸及其衍生物的水相氢化。通过对复合材料的表征、催化剂的性能评价以及反应机理的初探得到了以下结论:(1)溶胶凝胶法制备的铝硅复合材料负载钌粒子催化剂Ru/S-AS-x(x代表原料中硅与铝的理论摩尔比)在80°C,氢压5 MPa条件下对水相氢化对苯二甲酸的催化转化率和产物的顺式选择性分别高达92.6%和84.9%。不足之处在于循环使用过程中出现的钌纳米粒子浸出和骨架脱铝会降低此催化剂的稳定性。(2)水热法制备的铝硅复合材料负载钌粒子催化剂Ru/H-AS-x对于芳基羧酸及其衍生物的水相氢化具有优异的催化性能。Ru/H-AS-x具有有序介孔结构并且表面呈现出路易斯酸性位点的性质;其中,Ru/H-AS-3拥有有序介孔结构、高分散度的钌纳米粒子以及最高的总酸量和强酸量。Ru/H-AS-3在80°C,氢压5 MPa条件下对于对苯二甲酸的水相氢化能实现100%的转化率和84%的顺式异构选择性;同时,此催化剂具有卓越的稳定性,在重复使用14次之后仍然可以实现90.2%的转化率和83.3%的顺式异构选择性。综合复合材料的表征和催化结果可知:催化剂的有序性、比表面积、钌纳米粒子分散度以及表面的强路易斯酸量决定了其水相氢化对苯二甲酸的性能。此外,溶剂水和氢气为氢化对苯二甲酸提供了等量的氢原子,并由此提出水相氢化对苯二甲酸的可能反应路径。(3)Ru/H-AS-3能实现温和条件下邻苯二甲酸、间苯二甲酸、邻苯二甲酸二甲酯、间苯二甲酸二甲酯及对苯二甲酸二甲酯在水相中的完全氢化。其中,邻苯二甲酸二甲酯的顺式选择性可以达到100%。此外,此催化剂在140°C,氢压5 MPa条件下对于偏苯三酸酐的水相氢化可以达到95.1%的转化率。


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