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直接乙醇燃料电池铂、钯基阳极催化剂合成及其机理研究

蔡金堤  
【摘要】:直接乙醇燃料电池(DEFC)是一种非常有前景的燃料电池技术,有望应用于移动电子设备、电动汽车和发电站等。目前阻碍DEFC应用发展的主要原因是阳极催化剂的催化反应活性低并且价格高昂。本文主要寻找DEFC阳极催化剂的新材料和新制备方法,利用物理表征所制备的不同催化剂材料具有的合金化程度、平均粒径、形貌、结构和成分组成等物理特性,并研究催化剂的物理特性与对电化学性能之间的构效关系,得到以下主要结果:以MnOx-CNTs复合材料作为载体,采用微波乙二醇还原制备Pt/MnOx-CNTs催化剂。研究表明:Pt纳米颗粒均匀地分散在载体上,其平均粒径2.2nm。催化剂中Mn元素以多种价态形式存在,有利于溶液中H+离子的传递;MnOx-CNTs复合载体中MnOx与CNTs最优的质量含量比为1:1,Pt/MnOx-CNTs (1:1)催化剂在酸性介质中对乙醇电催化氧化的峰电流密度为1141.4 mA mg-1 Pt,是Pt催化剂(626.4 mA mg-1 Pt)的1.8倍,MnOx在乙醇阳极氧化过程中即可以促进脱氢反应,又能够增加含氧物种,明显促进了除去催化剂表面中毒中间产物能力。选择低成本Pd作为基体,通过微波乙二醇法还原制备PdM/C (M=Te, Sb)二元催化剂,研究表明:PdTex/C和PdSbx/C催化剂中存在合金相;加入Te和Sb均能增加催化剂表面含氧物种,提高催化剂对毒性中间产物的氧化除去,促进乙醇吸附和进一步氧化。乙醇电催化氧化峰电流密度在PdTe1.5/C和PdSb0.15/C催化剂上分别为190.3 mA cm-2和117.5 mA cm-2,是Pd/C催化剂的2.8倍和1.7倍。在室温条件下,采用自组装法合成了PdBi/C和Cu@PdCu/C催化剂,研究表明:(1)Bi3+离子容易在Pd粒子上发生不可逆吸附可便捷高效地合成PdBi/C催化剂。Pd吸附Bi后,催化剂粒径相比于吸附前的Pd粒子增大,沉积的Bi物种多以氧化态形式存在,并与Pd之间存在强电子相互作用,并促进Pd对溶液中OH"吸附,提高催化剂氧化毒性中间产物的能力,乙醇阳极氧化峰电流密度在PdBi/C (20:1)催化剂上为180.5 mA cm-2,是Pd/C的2.4倍;(2)通过Pd2+离子和Cu粒子的静电取代合成Cu@PdCu/C催化剂,该催化剂具有Cu内核和PdCu合金外壳层结构,外壳层厚度约为0.5nnm;核壳结构提高了Pd的利用率,且外壳层PdCu合金能够提高催化剂表面含氧物种生成,促进表面毒性物种的氧化去除,从而提高催化剂对乙醇的电催化氧化活性,Cu@PdCu/C催化剂对乙醇电氧化的活性为166.0 mA cm-2,是Pd/C(硼氢化钠还原)的2.8倍。


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