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Mn-基低温脱硝催化剂制备、性能及在聚苯硫醚滤料上的应用

张延兵  
【摘要】:固定源排放的NOx(x= 1,2)会引起一系列环境问题。用NH3选择性催化还原NO(SCR)作为一种成熟的技术得到了商用,其核心是催化剂。但是,商业化的V205 + W03(Mo03)/Ti02催化剂存在运行温度窗口高(300-400℃)和V-基催化剂有毒等缺点。此外,为减小灰分和SO2的影响,需将该催化剂安装在除尘和脱硫设备之后,而此处的尾气温度(200 ℃)低于现有催化剂的运行温度窗口。因此,开发低温(200 ℃)活性出色的SCR催化剂具有重要意义。再者,现有SCR催化剂的制备通常用到复杂的高温煅烧和高压水热处理等方法。因此,本文致力于简单制备低温活性较好的SCR催化剂,并利用相关催化剂的形成机理将活性组份原位负载到聚苯硫醚(PPS)除尘滤料表面,赋予PPS滤料脱硝功能。采用Na2C03原位沉淀法和聚多巴胺(PDOPA)法分别制备了一元MnOx/CNTs和Mn02/PDOPA@CNTs催化剂。Na2C03原位沉淀法所制备的最佳催化剂在80-180 ℃下的脱硝率为57.4-89.2%,其在50 ppm SO2(180 ℃)中运行5h后的脱硝率为56.0%。为避免酸处理碳纳米管(CNTs)带来的污染,并在CNTs表面引入功能化平台,采用PDOPA法制得了 Mn02/PDOPA@CNTs催化剂。最佳催化剂在80-180 ℃C下的脱硝率达到57.4-93.4%,其在50 ppm SO2(180℃)中运行5h后的脱硝率为68.5%,其较低的表观活化能(Ea= 19.2 kJ/mol)有利于SCR活性。为改善一元Mn-基催化剂的低温SCR活性和抗SO2性能,分别利用一步等体积浸渍法(乙醇做溶剂)和室温氧化还原法制备了二元Mn-基催化剂。一步等体积浸渍法(乙醇做溶剂)有助于活性组份的分散,得到了性能较好的Mn-FeOx/CNTs催化剂。为实现二元Mn-基催化剂的简单制备,利用室温氧化还原(RM)法分别制备了 Mn-FeOx/CNTs-RM和Mn-CeOx/CNTs催化剂。最佳催化剂在80-180℃下脱硝率分别达到70.2-100%和52.2-98.4%,其在50 ppm SO2(180 ℃)中运行5h后的脱硝率分别为78.9%和84.2%,表明其相关性能高于最佳一元Mn-基催化剂。最佳二元Mn-CeOx/CNTs催化剂的Ea(16.9 kJ/mol)低于最佳一元Mn-基催化剂的Ea(19.2 kJ/mol),从Ea角度解释其较好的SCR活性。提出了室温氧化反应的机理,为二元脱硝滤料的简单制备提供了思路。为探索三元Mn-基催化剂的低温SCR活性和抗SO2性能,运用室温氧化还原法分别制备了 Ce203-Ce02-CuO-Mn02/CNTs 和 MnO2-Fe2O3-Ce02-Ce02/CNTs催化剂。最佳催化剂在80-180 ℃下分别具有66.0-85.1%和52.8-99.4%的脱硝率,其在50 ppm SO2(180 ℃)中运行5h后的脱硝率分别为74.1%和80.0%。提出了三元Mn-基催化剂的形成机理,得到一种温和制备三元脱硝滤料的方案。为实现PPS除尘滤料的脱硝功能化,利用相关氧化还原反应的机理和改性剂(MF)的作用将活性组份原位负载到PPS滤料表面,制备了二元Mn02-Ce02-Ce203/PPS-MF 和三元 Mn-Fe-CeOx/PPS-MF 脱硝滤料。最佳脱硝滤料在80-180℃下的脱硝率分别达到27.5-93.5%和36.3-100%,其在50 ppm SO2(180 ℃)中运行5h后的脱硝率为21.0%和24.3%,表明其具有优良的低温SCR活性且具备一定的抗SO2性能。


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