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新颖多钒硼氧簇化合物的合成、结构、谱学性质以及电化学性能探究

黄梦梦  
【摘要】:多钒硼氧簇化合物属于多酸化合物的子集,由于其构型上的存在多变性,以至于化合物在磁性、荧光性和电化学方向具有研究价值。本论文利用水热合成法获得了 9种新颖的多钒硼氧簇化合物,深入地探讨了化合物结构特异性与谱学性能之间的构效关系、多钒硼氧簇化合物的荧光性、磁性以及以化合物2的电化学性质。主要工作如下:1.通过X射线单晶衍射实验,根据化合物基本构筑单元的不同可以将所有化合物分为三类,以[V12B16O58]16-簇阴离子为基本构筑单元的化合物1,以[V12B18O60]14-阴离子为基本构筑单元的化合物2~8,以分立型钒氧簇阴离子[V4O12]4-为主体构筑单元的化合物9。其中,化合物5、6、8和9都是孤立的零维结构,在氢键作用下构成三维结构。化合物1和4都是由簇阴离子之间通过金属-氧的相互作用构成二维层状结构。化合物2、3和7都是三维结构化合物。本论文对本课题组合成出不同构筑单元为主体构型与Li+连接形成的化合物进行了对比,同时分析讨论它们的结构作为锂离子电极材料所具有的优势,为进一步合成具有高效电化学性能化合物提供理论依据。2.二维红外相关光谱在磁微扰的作用下证实了由于V4+(Mn2+、Ni2+)具有磁性,对于与其相连的键伸缩振动具有一定的影响作用。化合物7具有良好的荧光性能,荧光光谱测试显示该化合物发射Cd2+的特征荧光。这是首个具有荧光性能的多钒硼氧簇化合物,为探索新型荧光材料开辟新途径。X-射线光电子能谱和布朗公式的结合分别从实验角度和理论角度证明[V12B18O60]14-簇阴离子中V原子的混合价态。3.本论文中研究化合物2电化学性能,循环充放电性能实验说明化合物2具有一定量的充放电比容量,其充电比容量为50.8 mAh/g,放电比容量为39.9 Ah/g,通过电化学实验测试,说明化合物2作为锂离子电池的材料具有可能性。变温磁化率分析化合物1、5都呈反铁磁性,在磁性材料的应用方面具有潜在的价值。4.本论文采用Gaussian 03w对[V12B18O60]14-簇阴离子进行量子化学计算,同时分析探讨了簇阴离子的原子电荷分布和得出端氧原子亲核性强于桥氧原子。


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