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单层钼酸铋纳米片的制备及可见光催化选择性氧化苄醇性能研究

荆凯强  
【摘要】:随着全球能源危机和环境问题的日益突出,光催化技术应用到有机合成越来越引起了人们的广泛关注。光催化的核心是光催化剂的开发。但传统光催化剂存在量子效率低和对太阳能的利用率低的缺点。具有可见光响应的祕系半导体引起了广泛研究兴趣。但是块状铋系半导体存在比表面积小、光生载流子迁移距离长以及暴露活性位少的缺点,这就需要我们降低它的维度从体相到单分子层。近来,单层纳米片由于具有独特的性质在光催化领域引起人们广泛的关注。首先其厚度仅有几个纳米,这不仅使其催化活性位充分暴露、光生载流子迁移到表面参加反应的距离变短,从而实现其有效分离;同时我们可以将具有缺陷浓度不同的单层纳米片进行有效的原位自组装成分层纳米结构,进一步增大它们的光吸收效率以及比表面积,从而提高它们的光催化效率。本论文通过自下而上的策略首次合成单层钼酸铋纳米片。而后通过调控单层纳米片表面氧空位不同浓度来探究光催化活性的差异,为开发高效的光催化有机转化催化剂提供实验基础。主要研究内容和成果如下:(1)通过表面活性剂(CTAB)辅助的自下而上的合成方法首次成功制备出单分子层Bi2Mo06纳米片。通过一系列的技术对Bi2Mo06纳米片的结构、形貌和厚度进行了详细的表征,结果显示我们成功合成出高质量的单层铝酸铋纳米片。将Bi2Mo06样品应用到光催化选择性氧化苯甲醇反应中,单层钼酸铋纳米片显示出26.5%的转化率和99%的选择性,相对于体相钼酸铋的光催化活性提高了 8倍。一系列的表征结果表明单层纳米片具有大的比表面积、光激发下超快的电荷分离速率、暴露更多的酸碱活性位点以及更大的氧气吸附能力。这使其光催化活性极大提高。此外,我们提出了一个可能的反应机理解释整个光催化过程。(2)由于单层钼酸铋纳米片是无序分散的纳米片,比表面积较小和不利于光的吸收。我们将单层钼酸铋纳米片进行有序原位自组装成具有不同缺陷浓度的3D分层纳米结构。通过一系列的技术对具有不同缺陷浓度的3D Bi2Mo06分层纳米结构、形貌和厚度进行了详细的表征,结果显示我们成功合成出高质量的目标产物。将制备的样品应用到光催化选择性氧化苯甲醇反应中,富氧缺陷浓度的单层钼酸铋纳米片展现出40.2%转化率和99%选择性,明显高于单层钼酸铋纳米片的活性。结合一系列的表征,我们提出了一个可能的反应机理解释光催化过程。


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