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多相光催化氧化过程中H_2-O_2耦合效应及其作用机理研究

陈亦琳  
【摘要】:虽然以TiO_2为代表的半导体光催化氧化技术能在室温下实现有机污染物的氧化分解,但仍存在光催化过程量子效率低(~4 %)而难以大规模应用的重大问题。本文以Pt/TiO_2和Pt/TiO_2-xNx为光催化剂,首次在富氧的光催化气氛中加入微量氢气,发现了光催化过程的H_2-O_2耦合效应,考察了H_2-O_2耦合效应对挥发性有机污染物光催化氧化降解效率的影响。初步揭示了H_2-O_2耦合效应的规律及其本质原因,为提高光催化量子效率提供一条崭新的途径。 采用溶胶-凝胶技术制备了TiO_2溶胶,利用浸渍法在催化剂表面修饰贵金属Pt和掺杂N元素,得Pt/TiO_2和Pt/TiO_2-xNx光催化剂。运用X射线粉末衍射、低温N2吸附、紫外-可见漫反射光谱、透射电镜和X射线光电子能谱等分析手段对催化剂体相及表面结构进行详细表征,结合光催化反应性能的评价结果,讨论了催化剂的组成和结构对其光催化性能的影响。运用程序升温脱附仪、傅立叶变换红外光谱、表面光电压谱、电场诱导表面光电压谱、瞬态光电导谱、荧光光谱、电子顺磁共振谱和荧光分子探针等分析技术表征氢、氧在催化剂表面的吸附行为,考察了H_2-O_2耦合对光生载流子的分离及界面迁移、催化剂表面活性氧物种的生成、光催化氧化降解污染物的产物分布的影响等。 结果表明,当反应体系处于30℃、O_2气氛和紫外光照下,催化剂Pt/TiO_2(Pt含量1wt.%)对苯的转化率和矿化率分别为3%和0%,引入微量H_2后(H_2/O_2比例0.02),转化率和矿化率分别提高至71%和78%,且催化剂不失活,当H_2/O_2比例升至0.31,催化剂具有最高的光催化活性,苯完全被转化和矿化; 在H_2/O_2比例为0.02的条件下,热处理温度300℃时,催化剂具有最佳光催化性能,Pt含量5~12 wt.%时,催化剂对苯完全矿化; 对所考察的模型污染物,催化剂的活性顺序为:环己烷丙酮苯甲苯乙苯; H_2和O_2在催化剂表面的解离吸附是产生H_2-O_2耦合效应的必要条件; Pt(0)是产生H_2-O_2耦合效应的活性中心; H_2-O_2耦合效应提高了Pt/TiO_2光生载流子的分离效率,促进了羟基自由基的生成,抑制有机难降解产物在催化剂表面的生成和沉积,使催化剂保持较高、稳定的活性。 H_2-O_2耦合效应同样适用于Pt/TiO_2-xNx利用可见光降解有机污染物。30℃时,催化剂对苯的转化率和矿化率分别为18 %和80 %,且催化剂不失活; 对模型污染物的光催化降解活性顺序为:环己烷苯甲苯乙苯丙酮乙烯。H_2-O_2耦合效应显著提高了Pt/TiO_2-xNx光生载流子的分离效率和羟基自由基的生成率。


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