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生物炭耦合生物电化学系统强化有机污染物降解的长距离电子传递机制

蔡茜茜  
【摘要】:电活性生物膜(Electrocactive biofilms,EABs)的胞外电子传递在环境污染物降解、废水处理和清洁能源生产等领域发挥了巨大的应用潜力,已成为环境领域关注的热点。由于EABs电子转移主要在电极/微生物界面,限制了其在土壤污染物降解中的应用。受自然界微生物长距离电子传递(Long-distance electron transfer,LDET)的启发,生物炭(Biochar)作为导电物质可能介导EABs与污染物之间LDET过程,进而影响污染物的迁移转化与归宿。本论文在土壤生物电化学系统(Soil bioelectrochemical systems,SBESs)中,探索生物炭促进EABs的LDET可行性及在有机污染物降解中的应用,为强化有机污染物的生物电化学修复提供理论和技术支持。本文以生物炭介导EABs与固体电极间的双向LDET过程为主线,设计了一种衡量生物炭介导电子传递距离的新方法,并分别以菲及五氯酚为模式污染物,系统研究了生物炭介导的EABs双向电子传递(氧化和还原过程)在土壤介质中的长距离传递特性和污染物降解的距离效应,并深入探讨了其电子传递的电化学和微生物学机制。研究主要结论包括:(1)建立了生物炭介导土壤LDET过程的电化学表征方法,首次实现对LDET距离的有效测量。对生物炭添加后土壤导电性进行测定,发现生物炭的添加能有效改善土壤的导电性;但这并不能反映自然环境中生物炭对淹水土壤中电子传递的影响,因此采用电化学表征方法,测试在淹水土壤中生物炭介导电子传递的距离效应。结果表明,土壤中电子传递效率及电子传递距离与土壤导电性有关;在此非生物体系中,添加6%900°C炭烧生物炭能介导长距离电子传递至少6 cm。本研究为衡量生物炭在土壤中促进电子传递距离提供了一种有效的电化学方法。(2)研究了生物炭介导石油污染土壤LDET促进SBESs降解菲(Phenanthrene,PHE)。结果表明,低添加量BC900对SBESs性能促进明显,SBESs降解有效距离至少28 cm;随生物炭添加量增加,降解率增加。通过生物电流及生物炭电化学分析,得出生物炭通过电子穿梭体机制和导电机制共同促进PHE的矿化。生物炭能增加微生物丰度,如Azotobacter、Achromobacter、Caproiciproducens、Dysgonomonas、Lutispora等;其中,Azotobacter、Achromobacter在施加生物炭的SBESs被富集并呈现随生物阳极距离的增加而减少的趋势,且PHA-RHDα基因也随距离增加而减少。因此,生物炭耦合SBESs强化有机污染物矿化是一种有效的石油污染土的修复手段。(3)研究了生物炭介导水稻土LDET促进SBESs降解五氯酚(Pentachlorophenol,PCP)。结果表明:SBESs中PCP的降解主要发生在电极界面,电子传递有效距离小于4 cm。生物炭耦合SBESs系统中土壤PCP降解加速,远离电极表面的土壤PCP也能被有效降解。生物炭的促进作用与炭烧温度和添加量密切相关,添加3%炭烧温度900°C生物炭(BC900)后,PCP降解有效距离增加至16 cm。Desulfitobacterium和Geobacter在施加生物炭的SBESs中被富集并呈现随距生物阴极距离的增加而减少的趋势;并且生物炭的添加增加了脱氯功能菌与其他微生物的联系,使生态网络更趋复杂化。本研究说明生物炭的添加能促进土壤导电网络的形成,从而促进PCP的还原。(4)利用稳定性同位素技术结合BESs研究PCP脱氯及矿化阶段的功能微生物。结果表明,在同一体系中,阳极生物膜的厚度明显高于阴极生物膜,其中阳极生物膜Comamonas、Stenotrophomonas和Geobacter在~(13)C-PCP处理样品的高浮力密度层(1.73 g/m L)富集,说明这些微生物可能参与PCP脱氯中间产物的矿化;阴极生物膜中Comamonas、Pseudomonas、Methylobacillus和Dechlorosoma在高浮力密度层被富集,说明这些微生物不仅参与了PCP的还原脱氯,还参与了PCP的矿化过程。本研究为深入理解PCP降解功能微生物提供了新的认识。


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