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多金属氧酸盐/聚酰胺—胺树形分子复合物的合成及催化性能研究

张晓凤  
【摘要】: 多金属氧酸盐由于具有可调变的酸性和氧化还原性,一直受到催化领域的重视,但多金属氧酸盐均相催化存在催化剂回收和循环使用问题。因此,选择合适载体使多金属氧酸盐固载化,可为其应用开辟更广阔的应用前景。 本论文基于“共价组装”的思想,制备了过渡金属取代多金属氧酸盐/PAMAM树形分子复合物:Na_sPW_(11)CoO_(39)/PAMAM、Na_5PW_(11)CuO_(39)/PAMAM、Na_5PW_(11)ZnO_(39)/PAMAM。通过FT-IR、DR-UV-Vis、XPS、XRD等手段,对复合物进行了组成和结构表征。结果表明,多金属氧酸盐分子与树形分子之间以配位化学键键合,母体多金属氧酸盐的基本结构仍然保留。TG-DTA测试结果表明,复合物的热稳定性较纯多金属氧酸盐有所提高。 分别以异丁醛氧化制异丁酸、电催化还原H_2O_2和NaNO_2、光催化降解罗丹明B为探针反应,测试Na_5PW_(11)CoO_(39)/PAMAM的有机多相催化、Na_5PW_(11)CuO_(39)/PAMAM的电催化和Na_5PW_(11)ZnO_(39)/PAMAM的光催化性能。结果表明,树形分子本身没有催化活性,但是它可使催化剂活性组分在其表面分散,活性位点增多,从而合成的催化剂比母体多金属氧酸盐具有更高的催化活性。且合成的催化剂难溶于水和大部分有机溶剂,便于分离,可重复利用。


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