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TiO_2/γ-Al_2O_3光催化-BAF联合降解2-氯硝基苯

谢文发  
【摘要】:目前,因Ti02其稳定、无毒和光催化活性高等特点,使其成为当前研究较多及最有效的光催化剂,Ti02已经逐渐应用在许多行业;但如今普通Ti02光催化剂基本为粉末状且其粒径较小,一旦投入水体后便很难再回收利用,使其存在着重复利用较难的缺陷。本文以Ti(SO4)2和Al(NO3)3·9H2O为原料,采用溶胶-凝胶-滴粒-煅烧等方法,制备TiO2/γ-Al2O3复合微球光催化剂,来解决光催化剂的回收重复利用等问题;并以2-氯硝基苯(2-CNB)为底物,研究其光催化活性,且进行BAF和TiO2/γ-Al2O3光催化-BAF联合降解实验,初步分析了2-CNB的降解情况及机理。 实验中分别以不同的Ti/Al比和煅烧温度来合成TiO2/y-Al2O3,经分析对比后,选用摩尔比Ti:Al=1:3,850下煅烧4h,来制备降解实验所需的光催化剂,其锐钛矿型TiO2和γ-Al2O3晶体较明显,没有出现金红石型的TiO2衍射峰;其中TiO2/γ-Al2O3复合微球光催化剂粒径为1-2mm左右。 实验中初步分析了底物浓度、溶液pH、光强、曝气量、光催化剂浓度等因素对光催化降解2-CNB的影响;结果表明:TiO2/γ-Al2O3催化剂浓度为800mg/L,紫外光源为20W,曝气量为0.1m3/h, pH=7,室温下;40mg/L的2-CNB的降解效果较好,其最佳反应时间为3h,降解3h后2-CNB的去除率约为92%;且此条件下TiO2/γ-Al2O3光催化剂依次重复利用5次时对40mg/L2-CNB的3h降解率均为75%以上,其回收重复利用效果较好。 根据实验结果分析,认为2-CNB的光催化反应过程为:其苯环上的氢原子、氯和硝基均可被·OH取代形成相应的酚类,同时氯和硝基以CI-和NO2-的形式存在;然后均进一步开环至最终降解为CO2、H2O、NO3-等物质。而其BAF降解过程为:其苯环上的氯和硝基可被取代形成相应的酚类;然后均进一步开环至最终降解为CO2、H2O等物质。 在TiO2/γ-Al2O3光催化-BAF联合降解反应中,2-CNB经光催化预处理后,产生一些中间产物,其对BAF中的微生物具有一定促进作用,可明显缩短BAF生物降解的时间,提升2-CNB的BAF降解效率。


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