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大气颗粒物中SO_4~(2-)、NO_3~-和气态SO_2、NO_x的分布特征与降雨清除

魏宸  
【摘要】:为了研究降水对大气颗粒物中SO_4~(2-)、NO_3~-和气态SO_2、NO_x的清除效率与影响因素,本研究通过对南昌市新城区降水分段采样,同时对降水期间大气颗粒物和气态污染物进行同步采样,讨论降水中pH、电导率(EC)、SO_4~(2-)、NO_3~-的分布特征和降水期间大气颗粒物中SO_4~(2-)、NO_3~-和气态SO_2、NO_x的分布特征,主要结论如下:(1)相比于整场降水,分段降水更能反应降水的真实过程。分段降水样品的酸雨率75%,高于全程样71.4%;分段样品EC14.8μS/cm的降水样品占总样品36.5%,高于全程样19.0%;分段样品SO_4~(2-)浓度1.15 mg/L占总样品的59%,低于全程样85.7%;分段样品NO_3~-浓度0.51mg/L占总样品的71.8%,低于全程样95.2%,体现了初期降水离子浓度和其后降水的浓度差别巨大。(2)降水样品中pH值、EC、SO_4~(2-)、NO_3~-随降水持续有一定的变化规律。南昌市新城区春季降水样品pH值随着降水时间的持续呈现逐渐上升的趋势;夏季随着降水时间的持续呈现先下降,然后逐渐上升的趋势的;秋冬降水样品pH值变化与夏季类似,但是没有夏季降水pH值变化剧烈;分段降水EC、SO_4~(2-)、NO_3~-随着降水时间的持续,总体上呈现下降的趋势。(3)降水样品中pH值、EC、SO_4~(2-)、NO_3~-浓度随时间的不同有很大的变化。春夏降水的pH值(5.49)普遍高于秋冬(5.03)。降水的EC表现为2016年5-6月2016年11月2016年4月2017年2-3月,即春夏季秋冬季;降水分段样的SO_4~(2-)、NO_3~-浓度表现为秋冬高于春夏,SO_4~(2-)、NO_3~-浓度秋冬季值分别为春夏的3.5倍、3.93倍,反映秋冬大气颗粒物中SO_4~(2-)、NO_3~-及其前体物的污染程度远高于春夏季节。长时降水和短时降水在pH、EC方面存在差异:短时降水(分段数4)pH值变化不大,长时降水分段降水pH值变化大,易受气象条件变化的影响;短时降水EC较高,而长时降水EC较低,说明短时降水对大气污染物的冲刷迅速,但是由于冲刷时间较短,导致不够彻底,而长时降水对大气污染物冲刷较为彻底,导致总体降水样品EC较低。(4)降水样品离子浓度总体上表现为SO_4~(2-)NO_3~-。SO_4~(2-)占离子浓度60.6%;NO_3~-占离子浓39.4%;去除率顺序总体上呈现SO_4~(2-)NO_3~-。大气颗粒物中SO_4~(2-)、NO_3~-的去除效率([SO_4~(2-)inTSP]平均为60.2%;[NO_3~-inTSP]平均为58.0%)较高,云下冲刷进入降水的SO_4~(2-)、NO_3~-主要以冲刷大气颗粒物的形式进入,而对气态SO_2、NO_x的冲刷少(SO_2平均为9%、NO_x平均为14%);春夏降水对颗粒中SO_4~(2-)、NO_3~-的清除效率高于秋冬季的,反映出大气颗粒物中SO_4~(2-)、NO_3~-的粒径分布在不同季节有差异。(5)8次长时降水的降水云团pH(6.37、5.36、5.65、5.59、5.61、4.34、5.44、5.2)呈酸性;云水EC(4.99、5.16、3.96、5.76、2.87、20.03、4.76、11.50μS/cm)较低;云水SO_4~(2-)(0.7、0.46、0.65、0.39、0.12、2.12、1.51、2.23mg/L)和NO_3~-(0.29、0.16、0.52、0.11、0.10、0.63、0.71、3.54 mg/L)较低。云下冲刷对降水EC的贡献较低,平均为38%。8次降水样品FSO_4~(2-)(SO_4~(2-)云下冲刷贡献)平均为50%,FNO_3~-(NO_3~-云下冲刷贡献)平均为57%;云下冲刷是降水中SO_4~(2-)、NO_3~-的大部分来源。(6)大气颗粒物中SO_4~(2-)、NO_3~-随着降水的持续呈现逐渐下降的趋势,在初期降低幅度很大,随着降水的持续开始变缓,在雨后由于新污染物的生成,又开始逐渐上升。气态污染物SO_2、NO_x随着降水的持续呈现逐渐下降的趋势,在雨后由于污染物的累积,又开始逐渐上升。但是这种下降趋势与大气颗粒物相比较是缓慢。(7)大气颗粒物总体上呈现SO_4~(2-)NO_3~-。随着降水的持续,[SO_4~(2-)inPM2.5]/[SO_4~(2-)inTSP]、[NO_3~-in PM2.5]/[NO_3~-inTSP]呈现逐渐增大的趋势,最后开始趋于稳定,[SO_4~(2-)inTSP]/[NO_3~-inTSP]、[SO_4~(2-)inPM2.5]/[NO_3~-in PM2.5]呈现逐渐减小的趋势,反应大气颗粒物中的SO_4~(2-)、NO_3~-在粒径分布上有一定的差异,SO_4~(2-)在大颗粒上分布会多一些。(8)[SO_4~(2-)inTSP]的降水清除效率平均为60.2%;[NO_3~-inTSP]清除效率平均为58.0%;[SO_4~(2-)inPM2.5]平均为59.3%;[NO_3~-in PM2.5]降水清除效率平均为56.7%。SO_4~(2-)的降水清除效率高于NO_3~-,TSP中的SO_4~(2-)、NO_3~-清除效率高于PM2.5;SO_2的降水清除平均为21.3%,NO_x清除效率平均为19.8%。降水对气态SO_2去除比NOX更有效率。(9)大气颗粒物中SO_4~(2-)、NO_3~-清除效率与降雨量具有较好的相关,与降水强度、大气中雨前颗粒SO_4~(2-)、NO_3~-浓度相关性并不好,气态污染物SO_2、NO_x与降雨量、降水强度、气态污染物浓度相关性并不明显。(10)降水中SO_4~(2-)、NO_3~-主要来源于云内雨除和云下大气颗粒物中SO_4~(2-)、NO_3~-去除,气态污染物的贡献很低。


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