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席夫碱类多金属配位催化剂的合成与应用探究

徐凯凯  
【摘要】:催化剂按照催化反应系统物相的均一性可以分为均相催化剂和非均相(又称多相)催化剂。其中均相催化剂分类下的金属配合物催化剂尤其是金属席夫碱配合物催化剂有着很好的催化性能。但是均相催化剂存在后期分离困难等缺点,而非均相催化剂很好的弥补了这一缺点。本论文中,基于对金属席夫碱配合物催化剂进行改进,我们合成了两种不同的席夫碱类的多金属中心配位催化剂,这两种催化剂对CO_2的环氧化反应有很好的催化活性和选择性。实验具体内容如下:(1)通过水热合成法设计合成席夫碱类的双金属管状聚合物催化剂,实验证明配合了钴的席夫碱管状聚合物性能更加稳定,而且在加入助催化剂的条件下对CO_2的环氧化反应表现出极好的催化活性,催化产率高达96%,选择性几乎达到100%,此外,作为非均相催化剂,在重复6次实验后还有较好的催化性能。(2)进一步探究席夫碱类双金属管状聚合物的其他应用,发现此管状聚合物有顺磁性,还有独特的电子结构,钴离子的引入减小了带隙,使费米能级左移了0.5eV。(3)通过水热合成法合成席夫碱类手性大环三钴催化剂并且得到了它的单晶结构,通过单晶结构确定了其晶形并进一步探究了其手性催化性能。实验证明此席夫碱类大环三钴催化剂在不加助催化剂的情况下,对CO_2的环氧化反应有极好的催化效果,并且通过控制反应条件可以选择性的生成环状碳酸酯。


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