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高效稳定的钙钛矿太阳电池中的界面调控研究

付青霞  
【摘要】:钙钛矿太阳电池因其具有强吸收、高迁移率、载流子寿命长、可调控带隙以及可采用多种方式加工等优势备受研究者关注,目前钙钛矿太阳电池的认证光电转换效率达到25.2%。但是钙钛矿太阳电池在走向商业化的过程中仍面临着诸多障碍,例如钙钛矿薄膜质量难以控制,稳定性差以及铅的毒性。钙钛矿薄膜形貌对实现制备高效高稳定钙钛矿太阳电池至关重要。然而在钙钛矿薄膜制备过程中难以避免形成缺陷,这将严重影响钙钛矿器件性能。此外,空穴传输层对提高钙钛矿器件电荷提取、减少界面复合、改变能级匹配等具有重要的意义,而在p-i-n型钙钛矿结构中空穴传输层氧化镍的低导电性影响钙钛矿器件性能。因此,减少钙钛矿缺陷形成高质量的薄膜形貌和优化整个器件结构,对获得高效稳定的钙钛矿器件十分重要。本论文主要围绕对钙钛矿层和空穴传输层进行优化。通过改善钙钛矿薄膜质量,减少钙钛矿中的缺陷,促进载流子传输,减少载流子复合,提高钙钛矿器件的光电性能。在此基础上,采用锡基钙钛矿替代传统铅基钙钛矿,避免使用有毒的铅。同时通过掺杂提高空穴传输层氧化镍的导电性,增强空穴提取,减少复合损失,以获得高效稳定的钙钛矿太阳电池,主要包括以下几部分:(1)高质量的钙钛矿形貌和界面修饰是实现高性能钙钛矿太阳电池的关键。用异丙醇钼溶液代替异丙醇溶液两步法制备钙钛矿薄膜,同时实现优化钙钛矿的形貌和界面工程目的。对比异丙醇处理,异丙醇钼溶液处理可以诱导产生更加均匀致密和更大尺寸的钙钛矿品粒,同时在制备过程中异丙醇钼退火形成的MoOx能有效提高钙钛矿层的价带,有利于与空穴传输层2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(Spiro-OMeTAD)的能级匹配。由于这些性能的提高,钙钛矿太阳电池的器件光电转换效率得到提高,由10.8%提升到12.0%。(2)对于p-i-n型反向结构钙钛矿太阳电池,可以通过提高空穴传输层电荷提取、减少界面复合、改变能级匹配等方式,实现制备高效高稳定的钙钛矿太阳电池。采用简单的溶液法铷掺杂氧化镍NiOx(Rb:NiOx)作为空穴传输层,Rb:NiOx薄膜具有良好的导电性能,且提高了价带,与钙钛矿的能级更加匹配。同时,由于铷的掺杂,钙钛矿薄膜的表面形貌更好,晶粒尺寸更大。因此,铷掺杂可以增强空穴提取,减少复合损失。结果表明,铷掺杂氧化镍的钙钛矿器件的光电转换效率由14.48%显着提高到17.21%。(3)通过引入两亲性富勒烯衍生物(C60-PEG)提高钙钛矿薄膜质量及钙钛矿太阳电池稳定性。C60-PEG可以增大钙钛矿晶体的尺寸,钝化钙钛矿薄膜的缺陷,促进载流子传输,阻碍载流子复合。结果表明,C60-PEG处理的钙钛矿器件的光电转换效率达到17.71%。同时,两亲性的C60-PEG增强了钙钛矿薄膜的抗湿性能。40天后,未封装的C60-PEG改性的钙钛矿器件在氮气和环境条件下(25℃,60%湿度)的光电转换效率分别为原来的93%和86%。(4)锡基钙钛矿薄膜质量差和二价锡Sn2+容易氧化成四价锡Sn4+,因此制备高性能、高稳定的锡基钙钛矿太阳电池具有很大的挑战性。通过采取一种简单的方法在钙钛矿前驱体溶液中加入添加剂氨基胍盐酸盐(NH2GACl),钙钛矿中碘离子与NH2GACl之间形成强氢键,有助于钝化钙钛矿薄膜缺陷以及减少Sn2+氧化,从而获得较高的钙钛矿薄膜质量。此外,NH2GACl的加入可以有效地调节锡基钙钛矿与空穴传输层之间的能级,促进电荷传输。掺杂NH2GACl后的钙钛矿器件光电转换效率达到7.3%,且在氮气手套箱中放置30天仍保持了初始效率的90%。


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