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柔性钙钛矿薄膜结晶调控及其太阳能电池性能研究

黄增麒  
【摘要】:有机无机杂化钙钛矿太阳能电池由于其操作工艺简单、材料成本低廉、光电转换效率高并且能够制备大面积柔性器件等特点,近年来成为最有前景的光伏技术。在短短的十年时间里,其光电转换效率已经突破25%,柔性器件效率也已突破19%。尽管柔性钙钛矿太阳能电池的效率一路攀升,但其在光照条件下的长期稳定性、柔性器件的弯曲耐受性以及大面积印刷工艺下的薄膜质最,仍是制约其进一步商业化应用的瓶颈。针对以上问题,本论文从基础研究至商业化应用的转变角度出发,旨在通过添加剂工程、界面工程、墨水工程及柔性力学结构设计等方面全面提高柔性钙钛矿太阳能电池的效率及稳定性,并实现钙钛矿太阳能电池的大面积印刷制备。主要开展了以下几个方面的工作:(1)为了克服柔性钙钛矿器件中钙钛矿晶体易脆的难题,本论文提出通过添加高弹体材料聚氨酯至柔性钙钛矿薄膜中,以提高柔性钙钛矿薄膜的机械力学稳定性。其中的关键在于,通过聚氨酯与钙钛矿晶体之间的化学相互作用,可以形成中间体加合物来延缓钙钛矿晶体生长,并且晶界处的聚氨酯能够粘接相邻钙钛矿晶粒,从而形成柔性聚合物网络。这种聚合物网络包裹的钙钛矿晶体具有出色的力学稳定性,对于实现柔性钙钛矿太阳能电池的可穿戴应用具有深远意义。(2)两步法沉积工艺是低成本溶液制备钙钛矿太阳能电池的有效方法,但碘化铅前驱体墨水的不稳定特性以及碘化铅个至钙钛矿晶体的不完全转变,导致了大面积印刷工艺制备的电池性能远远低于目前的旋涂工艺。本论文设计了一种稳定、可操作的碘化铅前驱体墨水,并应用于刮涂印刷制备高质量的钙钛矿薄膜。其中的关键在于,微量甲基碘化胺与聚氨酯的协同作用可以调节碘化铅前驱体墨水的流变学粘度特性,并形成具有取向晶体结构的中间体复合物,有利于大面积印刷工艺下钙钛矿的相转变过程。基于这种前驱体墨水和刮涂印刷工:艺制备了平面p-i-n结构的钙铁矿太阳能电池小面积(0.12 cm2)器件及大面积(25 cm2)模组,分别获得了19.01%和11.07%的光电转换效率。此外,采用这种墨水成功通过刮涂工艺制备了效率高达17.30%的柔性钙钛矿大阳能电池器件,并且这些柔性器件兼具优异的长期稳定性及力学稳定性。这种稳定、可操作的前驱体墨水可广泛应用于印刷电子领域,有利于从实验室研究向工业化生产的知识转移。(3)要想最大程度地发挥钙钛矿太阳能电池的卓越光伏性能,必须开发出非常稳定的器件结构。本论文设计引入一种“胶水”层(聚乙烯-乙烯酸酯共聚物)至钙钛矿薄膜与传统电子传输层PC61BM之间,目的是为了解决钙钛矿太阳能电池湿度及力学稳定性差的问题。研究发现“胶水”层的存在不仅能够很好地改善薄膜质量、抑制离子迁移、提高力学稳定性。更重要的是,其与 PC61BM紧密接触形成的双层阻水层具有出色的阻水性能,从而显著提高了了电池的运行稳定性。以此方法制备的0.1 cm2刚性钙钛矿太阳能电池及25 cm2刚性模组最高效率分别为19.31%和11.73%,且无明显迟滞效应。相应的柔性钙钛矿太阳能电池在0.1 cm2的小面积器件及25 cm2的大面积模组上,分别获得了 15.12%与 8.95%的光电转换效率,并且在5000次弯曲循环后仍能保持85%以上的原有功率输出。这一策略为钙钛矿材料在柔性和可穿戴电子领域的应用开辟了一条新的的途径。(4)尽管柔性鈣钛矿太阳能电池近年来发展迅猛,其光电转换效率已直逼20%,但长期稳定性差及力学稳定性差仍然仍然是制约柔性钙钛矿太阳能电池发展的重要因素。本论文系统地研究了柔性热压工艺对柔性钙钛矿薄膜质量及器件性能的影响,结合柔性合技术及聚乙烯-乙烯酸酯共聚物处理工艺成功制备了效率为6.42%的柔性钙钛矿太阳能电池。由于这种压合技术具有自封装的效果,协同多重聚合物封装层的作用,使得所制备的钙钛矿太阳能电池具有出色的防水性能。此外,将柔性热压技术、多重聚合物封装以及柔性衬底减薄工艺集成,研究了柔性多晶钙钛矿太阳能电池的力学性能,特别是面对极端形变时的耐受性能。这种柔性器件在曲率半径为0.5mm下,循环弯曲1000次后仍保持其原始性能的95%以上。更重要的是,通过这种柔性压合技术能够调节柔性器件的力学中性面,使其位于钙钛矿层上,使得相应柔性器件能够承受超过100次压皱循环所产生的形变应力。这种具有超强防水性能及超柔性结构的钙钛矿太阳能电池为未来可穿戴电子设备的设计提供了独特的创新点。


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