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反向平面有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的背接触界面工程

邹敏华  
【摘要】:近年来,有机-无机杂化钙钛矿材料由于具有高载流子迁移率、直接带隙、高吸光性、激子束缚能小等特点被广泛用于太阳能电池活性层,已成为研究热点。在平面有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池中,p-i-n反向平面器件结构是钙钛矿太阳能电池两种主要平面结构之一。相比于n-i-p正向平面结构,p-i-n结构具有可低温溶液加工、迟滞效应低等优点。其中,以氧化镍为空穴传输层材料、富勒烯衍生物PCBM(包括PC61BM:[6,6]-苯基-C61-丁酸甲酯和PC71BM:[6,6]-苯基-C71-丁酸甲酯)为电子传输层材料的p-i-n反向平面钙钛矿太阳能电池因制备成本低,可在低温下制备等特点引起研究人员的关注。但是,该类钙钛矿太阳能电池的光电转化效率往往偏低,这主要归因于器件界面处较低的载流子传输效率。p-i-n反向平面钙钛矿太阳能电池中有两个非常重要的界面:空穴传输层/钙钛矿活性层前接触界面和钙钛矿活性层/电子传输层背接触界面。目前,大部分的研究工作都集中在优化空穴传输层/钙钛矿活性层前接触界面,而改进钙钛矿活性层/电子传输层背接触界面的工作较少。实际上,背接触界面对于器件性能也非常重要。为此,本论文旨在通过背接触界面工程提高p-i-n反向平面钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性,主要通过在钙钛矿活性层和PCBM电子传输层的背接触界面处引入分子界面层,以增强并改善钙钛矿层与PCBM层间的电子传输,通过简单工艺获得了高效稳定的反向平面钙钛矿太阳能电池器件。主要工作如下:首先,本文将四氟对苯二甲酸(TFTPA)分子层插入到钙钛矿活性层与PC61BM电子传输层之间,利用TFTPA分子中的带正电性苯环中心与富负电子的PC61BM之间的库伦力、以及TFTPA的-COOH基团与钙钛矿表面的Pb2+之间的配位作用,形成紧密连接和缺陷钝化的钙钛矿/PC61BM界面。紧密连接的钙钛矿/PC61BM界面可显著促进界面电子传输,同时减少钙钛矿/PC61BM界面处的电荷复合和积累。基于TFTPA分子修饰的钙钛矿太阳能电池光电性能获得明显提升,其光电转换效率高达19.39%;而没有TFTPA分子修饰层的器件,其光电转化效率仅为16.10%。此外,TFTPA器件表现出更好的空气稳定性。其次,本文将合成的四氟硼酸胍(GuaBF4)分子通过旋涂覆盖在钙钛矿薄膜表面,利用双离子协同效应提升钙钛矿薄膜光电性能。研究表明,胍离子(Gua+)可以替代钙钛矿中A位阳离子,辅助钙钛矿晶粒变大;同时,四氟硼酸根离子(BF4-)能够有效钝化钙钛矿薄膜中的晶界缺陷。基于双离子协同作用,经GuaBF4修饰后的钙钛矿太阳能器件,获得了高达19.8%的光电转化效率,同时器件稳定性得到提高。本课题利用背接触界面工程有效提高了反向平面钙钛矿太阳电池的效率和稳定性,为实现高效稳定钙钛矿太阳电池提供了新策略。


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