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Eu激活碱土正硅酸盐发光材料设计、合成和性能研究

汪雨  
【摘要】:通过高温固相法制备了Eu激活碱土正硅酸盐系列荧光粉。通过碱土阳离子种类、配比及温度对基质晶体结构进行调整,进而实现发光性能调控。系统性研究了基体固溶对物相组成、Eu离子价态、Eu~(2+)取代格位及光谱性能的影响;阐明了固溶对发光效率和热稳定性作用机制。构建组分-结构-发光性能的关联,为实现发光性能定性乃至定量调控提供理论基础。其内容包括:(1)制备了不同煅烧温度下的三元体系(Mg_(1-x-y)Ba_xSr_y)_(1.95)SiO_4:0.05Eu荧光粉,建立了三元色像图,探究了组分、温度对该系列荧光粉物相组成、荧光性能的影响。结果表明:粉末物相组成随着组元变化存在渐变性,存在Ba_2SiO_4单相区;随着温度升高,Ba_2SiO_4单相区绿色荧光粉组分区域扩大和全系列荧光粉亮度提高,且最亮绿色荧光粉始终为单相区中最高固溶度的组分点。(2)制备了二元(Me1_(1-x)Me2_x)_(1.95)SiO_4:0.05Eu(Me1,Me2=Ba、Sr、Mg、Ca)系列荧光粉,研究了等价固溶对基质物相组成、Eu离子价态、Eu~(2+)取代格位及光谱性能的影响。结果表明:固溶可以提高单相区高温相的稳定性,Eu离子在碱土正硅酸盐中以Eu~(2+)和Eu~(3+)共存,取代格位越大越有利于Eu~(2+)存在;在Ba_2SiO_4中固溶小半径碱土离子,可以促进Eu~(2+)进入配位空间更大的发光效率更高的Ba(Ⅰ)位置;等价碱土离子固溶提高光谱亮度和热稳定性。(3)制备了Lu~(3+)掺杂Ba_(1.95)SiO_4:0.05Eu系列荧光粉,研究了不等价固溶对基质物相组成、Eu离子价态、光谱性能的影响。结果表明:Lu~(3+)掺杂可以提高Ba_2SiO_4晶体的刚度,促进了自还原反应Eu~(3+)→Eu~(2+)的进行,Eu~(2+)的含量增加,提升了该系列粉体绿光发光的强度,且光谱的热稳定性更好。(4)采用第一性原理计算研究了Eu~(2+)激活Ba_2SiO_4的晶体结构和电子结构特性,探讨格位对于Eu~(2+)离子能级及光谱性能的影响,及Mg~(2+)固溶后Eu~(2+)离子能级及光谱性能变化规律。结果表明:Eu~(2+)离子取代进入Ba_2SiO_4中更倾向Eu~(2+)(Ⅰ),Eu~(2+)(Ⅱ)比Eu~(2+)(Ⅰ)拥有更好的热稳定性。在此基础上进一步进行Mg~(2+)固溶计算:Mg~(2+)固溶使得体系能降低,E_g带隙变窄、Eu~(2+)E_(d-f)能级差变小;Mg~(2+)(Ⅱ)取代与Mg~(2+)(Ⅰ)取代相比,格位取代倾向更大,影响更为明显。


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