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富铀型烧绿石的合与制备

周小毛  
【摘要】:高水平放射性废物(High-level radioactive waste,HLW)中放射性核素放射性强、半衰期长、发热率高、毒性大,对生物圈危害极大。因此,如何安全有效地处理和处置HLW,成为进一步开发利用核能以及实现核能可持续发展的关键。地质处置是目前最有希望投入应用的处置方案,其关键技术是制备能够适应长期地质处置环境的核素固化体。人造岩石固化体具有抗浸出性能好、膨胀率低、化学性能稳定和热稳定好等优点。作为人造岩石固化体的一种,富铀型烧绿石(CaUTi2O7)对铀的包容量大,致密度高,抗浸出性强,符合HLW处置的原则,有必要进一步开发利用。本文采用溶胶-凝胶法混料,使用柠檬酸的乙二醇溶液作为溶胶剂制备了干凝胶,采用TG和DTA分析法确定650℃保温2 h热处理干凝胶,可获得颗粒细小均匀的前驱体粉末。采用EDS分析了前驱体的化学组成,发现各元素比例为:Ca:U:Ti:O≈1:1:1.5:7,接近目标前驱体(CaUTi1.5O7)的元素组成,可用于烧结合成实验。通过正交实验确定最佳烧结实验条件为:烧结温度1200℃、冷压压力9 MPa、粘结剂用量为5%、保温时间为3 h。采用XRD分析了钛粉掺入量对固化体的影响,发现U:Ti=2时重铀酸钙相较少,烧绿石相结晶程度好。烧结温度达到1200℃时固化体可获得充分的热能,生成的烧绿石相结晶度良好,固化体致密度高。本实验还考察了掺入Al3+作为补偿电荷对固化体的影响。采用XRD分析其物相组成,发现主相也是烧绿石,只是部分衍射晶面的峰强度不同,而且还有少量的钛铀矿UTi2O6生成。采用EDS分析其元素组成,发现存在Al3+作为补偿电荷时,烧绿石对铀元素的固溶量增大了,其化学式为Ca0.823U1.134Ti1.827 Al0.138O7。采用SEM分析其显微结构,发现晶界析出的晶体为长方体型,而未掺入补偿电荷的晶体为正八面体型。根据MCC-1型静态浸出实验,研究最佳烧结条件合成的固化体的化学稳定性。发现在模拟地下水中的元素浸出率比去离子水中的略高,掺入Al3+作为补偿电荷与未掺入的两种固化体都具有较好的化学稳定性及抗浸出性能,但前者的铀元素归一化浸出率较后者略高。


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