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功能化MIL-101类、UIO-66类MOFs的制备及其对水体中染料、汞和砷的吸附性能研究

沈婷婷  
【摘要】:随着现代化进程的迅速推进,中国正面临着极为严峻的水污染问题。特别是印染废水以及工业废水中重金属的污染。中国每年有大量未完全处理的印染废水排放进入地表水中,对水体造成极其严重的污染。另一方面,工业废水中难处理的重金属离子排放量也日益增多,特别是汞以及砷导致的水污染,严重危害人体健康。金属有机骨架材料是近十年来,新兴的一种多孔材料,有望成为良好的吸附剂材料。本文试图通过改变金属有机骨架材料的孔结构或对其进行修饰,从而为吸附法在处理印染废水以及重金属离子污染时提供新思路或使得遇到的问题得以解决,并希望能在一定程度上扩展金属有机骨架材料在吸附处理水中污染物的应用。本文主要研究内容有:1、本文通过改变矿化剂的种类、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)的投加量等合成条件,成功合成了七种分层介孔结构MIL-101。通过XRD、SEM、BET等手段对这七种材料进行表征。分层介孔结构MIL-101吸附水中亚甲基蓝和甲基橙的实验结果表明:HF或NaAc作为矿化剂,合成的MIL-101结构不变,其骨架所带的电荷则发生变化,致使其对染料的吸附效果有所不同。以HF为矿化剂合成的MIL-101有利于甲基橙的吸附,而以NaAc为矿化剂合成的MIL-101有利于亚甲基蓝的吸附。此外,随着CTAB的量增加,材料的比表面逐渐降低,并且材料中介孔以及大孔所占的孔体积增大。这在一定程度上有利于其对亚甲基蓝的吸附,不利于甲基橙的吸附。分层介孔结构MIL-101对染料的吸附过程更符合Langmuir模型,属于单层吸附。通过D-R模式对实验所得的数据进行处理分析,染料吸附过程为物理吸附。动力学研究表明其对染料的吸附过程更符合拟二级动力学吸附模型。吸附热力学研究表明染料吸附过程为吸热过程。2、本文采用后修饰的方法成功制备了胸腺嘧啶功能化的MIL-101。通过XRD、SEM、FT-IR、NMR、TG等表征方法证明MIL-101-Thymine的成功合成。Hg(II)吸附实验结果表明:MIL-101-Thymine对Hg(II)的最大吸附容量高达51.75 mg/g。MIL-101-Thymine对Hg(II)的吸附机理为修饰在MIL-101-Thymine的胸腺嘧啶基团上的N原子与Hg(II)配位,形成Thymine-Hg-Thymine结构。同时MIL-101-Thymine对Hg(II)的吸附过程更符合Langmuir吸附等温模型。MIL-101-Thymine对Hg(II)的吸附过程更符合拟二级动力学吸附模型。汞离子的吸附过程也符合颗粒内扩散模型,内扩散为速率控制步骤。MIL-101-Thymine对Hg(II)的吸附受pH值影响较大。吸附溶液的最佳pH范围为4-6。MIL-101-Thymine对Hg(II)的吸附具有较高的选择性以及识别能力,其对Hg(II)吸附相对于Ni(II)的选择性系数高达684.29。与此同时,MIL-101-Thymine用于实际废水中Hg的吸附处理也有很好的效果,有望成为实际废水处理的性能良好吸附剂。3、本文采用溶剂热法一步合成UIO-66和UIO-66-NH2。通过XRD、BET、IR、Zeta电位等表征手段方法对合成的吸附剂物理化学性质进行描述。结果表明UIO-66、UIO-66-NH2对As(III)的吸附过程更符合Freundlich模型,吸附过程为非均相吸附过程。但UIO-66、UIO-66-NH2对As(V)的吸附过程更符合Langmuir模型,吸附过程属于单层吸附。同时两种材料吸附As(III)能力远大于其对As(V)的吸附能力。令人惊奇的是UIO-66具有较高的As(III)吸附能力,其对As(III)的最大吸附量高达200.16mg/g。同时吸附速率非常快,吸附过程在60min左右达到平衡。UIO-66对As(III)的吸附过程更符合拟二级动力学模型。吸附过程最佳溶液pH为5-9。从共存阴离子实验的结果可知,UIO-66对As(III)的吸附过程具有一定的抗干扰能力。


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