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二氧化氯化学振荡反应体系的研究

闫春莹  
【摘要】:本论文采用紫外可见分光光度法和在线红外光谱法研究了C102-12-乙酰乙酸甲酯(MAA)和ClO2-I--MAA化学振荡反应体系,并采用在线红外光谱法对碘与乙酰乙酸甲酯的反应进行了深入研究。 在C1O2-I2-MAA体系中,296nm处不加淀粉时观察不到明显的诱导阶段,460nm和581nm处加淀粉的反应存在诱导期,且振荡现象比不加淀粉时更为明显。C1O2和I2初始浓度的增大使振荡波数目增多,而增大MAA初始浓度会增大振荡周期和振幅,减少振荡波数目。反应液pH值的升高会使振荡波数目减少,振幅增大。升高反应温度可缩短诱导时间和振荡周期,加速振荡反应,根据Arrhenius公式计算出的依据振荡反应诱导期和振荡周期的表观活化能都很小。采用数学微分及曲线拟合处理方法得到了反应速率方程,得到了振荡反应的振幅、振荡周期随各物质浓度的变化规律。 在ClO2-I--MAA体系中,研究了289nm处不加淀粉的振荡反应,351nm和462nm处加淀粉的反应,都存在明显的诱导期,且诱导时间可长达50秒左右。C1O2和I2初始浓度的增大使振荡波数目增多,振幅减小,振荡周期缩短;而MAA初始浓度的增大对振荡周期、振幅以及振荡波数目变化趋势的影响则相反。反应液pH值的升高会使振荡波数目减少,并明显缩短反应达平衡的时间。升高反应温度可缩短诱导时间和振荡周期,缩短振荡寿命,根据Arrhenius公式计算出的依据振荡反应诱导期和振荡周期的表观活化能都很小。采用数学微分及曲线拟合处理方法得到了反应速率方程,得到了振荡反应的振幅、振荡周期随各物质浓度的变化规律。 利用在线红外分析系统研究碘与乙酰乙酸甲酯的反应,监测到反应过程中生成了四个中间组分,通过对在线红外谱图的分析确定了四个中间组分的化学结构,并结合相关文献推测其反应机理。


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