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十二烷基磺酸钠插层有机层状双氢氧化物制备及吸附性能研究

张国臣  
【摘要】:层状双氢氧化物(Layered double hydroxides,简称LDHs)是一类层板带永久正电荷的具有水滑石层状晶体结构的功能材料。目前,有关LDHs的合成、性能及应用研究已大量展开。由于其具有特殊的层状结构和独特的物理化学性质,可通过表面吸附、表面络合、离子交换等作用对水体中污染物质进行去除。但天然或人工合成的LDHs大部分具有亲水性的表面结构,更易与水分子等极性分子相结合,而对一些疏水性的有机分子去除效果较差。通过将有机阴离子如十二烷基磺酸根引入层间,可制得有机LDH,其表面由亲水性变为疏水性。相较于普通LDH,有机LDH对有机类污染物的去除得到了较大的加强。 本论文在综合国内外大量相关文献的基础上,分别采用离子交换法、结构重建法及直接合成法制备了十二烷基磺酸钠为层间阴离子的有机层状双氢氧化物,采用X-射线衍射图谱、傅利叶变换红外图谱、元素分析、扫描电镜、透射电镜及热重-差热分析法等对合成材料进行了表征。对三种合成方法进行对比表明,采用结构重建法和直接合成法均可有效的合成层状结构良好,规整性良好的LDH-DSO,但直接合法合成更为便捷,且能耗较低。研究了该类吸附剂对水中腐殖质的吸附效果和行为,并对吸附作用机理进行了分析讨论。结果表明: 相对于无机LDH,有机LDH的表面性质由亲水性变为疏水性,它们对水体中有机类污染物的亲和力大大的增加了。三种不同镁铝比(2:1、3:1和4:1)的有机LDH对水体中腐殖酸的吸附量都远远大于无机LDH-CO32-。吸附过程包括特性吸附和分配作用两种方式,且符合一种“dual-mode model"方程。通过计算分别得到特性吸附作用和分配作用的贡献量,结果表明:(1)在腐殖酸浓度较低时,特性吸附作用起主要作用,吸附等温线是非线性的,符合Langmuir吸附等温线;(2)当腐殖酸浓度较高时,分配作用起主导作用,吸附等温线趋于线性。在吸附机理方面,虽然由于LDH表面由于疏水改性而与有机物的亲和力大大增加,表面络合及静电相互作用等特性吸附作用对吸附的贡献要大于疏水性相互作用。吸附动力学曲线符合拟二级动力学方程。LDH-DSO在pH5-9范围内表现出缓冲作用,拓宽了其应用范围。NaCl离子强度的对吸附作用的影响不大。 LDH-DSO对三种不同类型的染料(酸性染料、活性染料及碱性染料)都表现出了较强的吸附能力。在pH5-9范围内,pH值的变化对吸附效果的影响不大。吸附动力学曲线符合拟二级动力学方程。LDH-DSO对染料的吸附符合Langmuir和Freundlich吸附等温线,吸附过程属于非均相可逆吸附,升高温度有利于吸附的进行。 较强的吸附能力表明有机LDH由于表面的疏水性质,对水体中有机污染物具有较强的亲和力,是去除水体中有机污染物的良好的吸附剂。


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