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庐山大气PM2.5化学特征及输送来源研究

李涛  
【摘要】:大气细颗粒物(PM2.5)对人体健康及气候变化有重要影响,是引起雾霾的关键因素,已我国当前面临的最严峻的大气环境问题。为深入了解高海拔大气PM2.5的化学特征及其大气输送规律,本研究选择典型高山站点-庐山(1165ma.s.l)进行PM2.5样品采集,分析了全态/水溶态痕量元素和水溶性离子浓度特征,讨论了痕量元素生物有效性和二次离子浓度变化的影响因素,以及污染源和大气输送对庐山PM2.5的影响。 本研究于2011年夏季8-9月和2012年春季3-5月采集了PM2.5样品,分析内容包括PM2.5质量浓度、全态/水溶态痕量元素浓度(Be、 Al、 Cr、Mn、 Fe、 Ni、 Cu、 Zn、 As、 Se、 Mo、 Ag、 Cd、 Sb、Ba、 Pb)以及水溶离子浓度(Na+、NH4+、K+、 Mg2+、 Ca2+和SO42-、NO3-、 F-、Cl-、 N02-)。 观测期间庐山大气PM2.5平均质量浓度为55.66±19.18μg/m3,远低于国内城市PM2.5浓度,与其他高山站点浓度水平相近。主要的全态痕量元素为AlFeZnPbBaAs≈Mn,而水溶态痕量元素为ZnAlFeBaPbMnAs,庐山PM2.5地壳元素浓度水平居中,Ba浓度显著偏高,各元素的浓度时间变化规律存在不同程度差异,沙尘天气对地壳元素的影响程度明显高于人为元素。 富集因子分析表明,痕量元素水溶态部分的富集程度高于其全态富集程度。溶解性与富集因子和元素浓度间的相关分析表明,颗粒物来源是影响庐山PM2.5痕量元素溶解性的最基本因素,地壳元素浓度与其溶解性符合对数相反关系,而人为元素浓度与其溶解性的相关性则很差,说明地壳元素的溶解性受元素浓度影响的程度高于人为元素;同时,人为元素因具有较高的溶解性和富集程度而对人体健康和生态环境的有害程度大于地壳元素。 庐山PM2.5水溶性离子主要为SO42-(15.91±8.05μg/m3)、NH4+(5.50±3.15μg/m3)和NO3-(1.17±1.48μg/m3),约占总离子质量的93%,除NO3-浓度明显偏低以外,其他离子浓度与同海拔高山站点持平,并且SO42-和NH4+甚至高于国内城市和郊区;春、夏季NO3-/SO42-比值远小于1,分别为0.12和0.04,说明固定排放源(如燃煤电厂)对庐山PM2.5的贡献远高于移动源(如机动车尾气);庐山PM2.5中S042-与NH4+的相关性最高,其结合形式主要为(NH4)2SO4和少量NH4HSO4, K+与SO42-和NH4都有较高的相关性,说明生物质燃烧对庐山PM2.5成分有一定影响,NO3-与各离子的相关性均较差。 庐山春季PM2.5硫酸根和铵根浓度高于夏季,而硝酸根则相反,气象因素对庐山大气PM2.5二次离子浓度变化有重要影响,气体前体物有部分贡献;太阳辐射能够加速N02的光化学反应速率,但气温对N03-的影响大于对SO42-的影响,而湿度对SO42-的液相形成有一定的贡献,对NO3基本无影响,NH4+则主要由PM2.5中酸性成分中和氨气而形成。 主因子分析表明,燃烧排放、土壤扬尘、机动车排放、有色金属冶炼以及二次硝酸盐是庐山PM2.5的5种主要来源。气流轨迹分析表明,L类气团和NE类气团对庐山PM2.5的影响最高;N类气团来自北方沙尘起源地,对地壳元素的贡献最大,而对二次离子的贡献较低;东北来向的NE类气团受工业活动污染,对庐山PM2.5水溶离子和工业污染排放元素的影响程度最高;源于我国东部海域、途径长江三角洲地区的E类气团对庐山PM2.5离子的贡献较高而对痕量元素的贡献极低;S类气团受夏季季风影响较大,对地壳元素和Ba的贡献较高,整体上对庐山PM2.5的影响较小;L类气团对PM2.5贡献频率最高,达31.90%,对二次离子特别是硫酸根的贡献量很高,且L类气团SO42很有可能来自局地大气SO2的原位氧化。 本研究较为全面的介绍了庐山PM2.5痕量元素和水溶离子化学特征,分析了不同来向气团的大气输送对PM2.5的影响,对于研究高海拔大气污染物的形态转化和输送规律具有重要意义。


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