亚氯酸钠—碘化钾相关化学振荡反应体系的研究

【摘要】：近年来,化学振荡反应引起了研究者的极大关注,而研究的方向主要集中在新的振荡体系的设计及其性质的研究、振荡机理的研究和分析检测方面的应用。本论文采用紫外分光光度计对NaClO2-KI-乙酰丙酮(AA)和NaClC2-KI-乙酰乙酸烯丙酯(AAA)化学振荡反应体系进行了研究,探究了振荡体系的相关性质。在NaC102-KI-AA体系中,经研究发现在297nm和351 nm不加淀粉的条件下及在570nm加淀粉的条件下都可以观察到振荡现象。反应物的初始浓度对振荡反应有很大的影响,以297nm为例,KI和AA初始浓度的增加使振荡反应的周期和振幅均增大。而NaC102初始浓度的增加却具有相反的效果,但振荡波的数目增加了。用Origin软件对不同初始浓度下得到的振荡曲线进行拟合,总结出了振荡反应的周期和振幅与各反应物初始浓度之间的关系式。当固定[KI]0与[NaC102]o的比例,同时改变NaC102和KI的初始浓度时,发现NaC102和KI的初始浓度在一定范围内均可得到较为明显的振荡曲线。pH值对振荡体系也有一定的影响,振荡反应只会出现在一定pH值的范围内。当反应温度升高时,振荡反应的诱导时间会减小,加速了振荡反应的反应进程,但振荡反应的寿命会减少。根据Arrhenius公式,总结了诱导时间和振荡周期随反应温度变化的关系式,并获得了它们的表观活化能。本文同样对NaC102-KI-AAA体系进行了研究,探究了反应物初始浓度、pH值以及反应温度对振荡反应的影响。研究发现,在360nm和585nm加淀粉的条件下都可以观察到振荡现象。反应物的初始浓度对振荡反应具有很大的影响,用Origin软件对不同初始浓度下得到的振荡曲线进行拟合,总结了振荡周期和振幅与各反应物初始浓度之间的关系式。当固定[KI]0与[NaClO2]0的比例,同时改变NaC102和KI的初始浓度时,发现NaClO2和KI的初始浓度在一定范围内均可得到较为明显的振荡曲线。pH值对振荡体系也有一定的影响,振荡反应只会出现在一定pH值的范围内。当反应温度升高时,振荡反应的诱导时间会减小,加速了振荡反应的反应进程,但振荡反应的寿命会减少。根据Arrhenius公式,总结了振荡周期和诱导时间随反应温度变化的关系式,并获得了它们的表观活化能。本文对AAA-l2反应进行了动力学研究,探究了摩尔比r(r=[AAA]o/[I2]o)对反应的影响,发现随着r的增大,反应逐渐变慢,并选择在r=5.199的条件下探究pH值对该反应的影响。通过对pH值影响的探究,总结了AAA-l2反应的速率方程,并得到了H+表观反应级数与pH值的关系式。