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卟啉分子聚集体光催化剂及其光催化产氧性能的研究

孟娇  
【摘要】:光生电荷分离及电荷传输是影响光催化反应效率的最重要因素,特别是对于光催化水裂解的产氧半反应,需要经历复杂的四电子过程,抑制光生电荷复合是提高催化产氧效率的关键因素。由π-共轭分子自发组装形成的有序聚集结构可有效捕获光子提高可见光利用率,同时提高光生电荷传输效率。本论文着重研究了卟啉分子聚集结构对光催化水氧化反应的光生电荷分离过程的影响。设计、合成了羧基取代卟啉分子,并构建了分子聚集结构及卟啉/氧化铈负载型复合纳米聚集结构,通过光谱、电化学方法等分别研究了分子聚集结构以及复合纳米结构的光、电化学性质,光生电荷分离过程及光催化水氧化性能,为探究及发展π-共辄分子聚集结构在光能转化领域的应用,以及通过分子聚集结构的负载提高氧化物半导体可见光利用率、抑制电荷复合、及提高催化稳定性等提供有益的思路,并为制备有效的复合有机-无机杂化纳米结构提供了简便可行的方法。论文主要研究内容如下:1.卟啉J-聚集体的电化学和光催化产氧性质的研究。合成并制备了 5,10,15,20-四(4-羧基苯基)卟啉(H2TCPP)的J-型聚集结构,聚集体的吸收光谱红移有利于提高可见光利用率。探讨了卟啉聚集体的光驱动电化学水氧化的过程。该J-聚集结构有利于光激发电子的长程传输从而有利于电荷在聚集体结构构表面的富集;聚集体为电催化产氧活性,在光的作用下有效降低了氧化过电位而表现出较高的光催化产氧活性;强酸性条件下仍保持极佳的光催化产氧稳定性,克服了大多数过渡金属化合物半导体在酸性甚至中性环境中失活的问题。2.CeO_2-H2TCPP纳米复合材料的制备及其光催化产氧性质的研究。将不同质量比例的H2TCPP掺杂入空心氧化铈内,制备了 CeO_2-H2TCPP有机-无机纳米复合催化剂。通过各种谱学手段、电化学及电镜表征对比研究了该系列复合纳米结构的基本结构和性质。在特定条件下H2TCPP分子以J-聚集体的形式结合在氧化铈表面或者进入氧化铈的空腔内。卟啉分子J-聚集体的存在使复合纳米结构的吸收光谱红移,有利于提高可见光激发效率。卟啉分子的含量对复合纳米材料的比表面积、氧空位浓度、光电流及光催化产氧率等性质都有显著影响。当卟啉分子质量含量为0.5%时,复合纳米结构的比表面积42.354 m2g-1,氧空位浓度为27.28%,而光电流及光激发产氧率可达46.38 μmol/g。卟啉J-聚集体在可见光作用下受激辐射跃迁,将被激发电子注入氧化铈导带从而有效抑制了光生电子-空穴复合,同时复合材料的产氧效率和稳定性明显提高。


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