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锑基钠离子电池负极材料的结构调控与电化学性能

马文盛  
【摘要】:随着清洁能源的快速发展,风能、潮汐能、太阳能等非连续能源的存储问题急需解决,建立大规模的存储电网是解决这一问题的关键。而锂离子电池因其有限的资源和昂贵的价格限制了其在大规模存储电网的应用。钠离子电池因资源丰富,价格低廉,环境友好等优点,符合大规模能源存储的要求,引起了科学家们的关注。然而,钠离子比锂离子更大的离子半径使得钠离子具有更加缓慢的反应动力学。因此,寻找优异的钠离子电池电极材料是推动钠电池实用化的关键。相比于快速发展的钠离子电池正极材料,负极材料发展相对缓慢。设计与构建比容量高、循环寿命长、倍率性能好的钠离子电池负极材料是目前研究的重点。合金类电极材料(如锡,锑,铋等)具有较高的理论比容量(锡:842mAhg~(-1);锑:660mAhg~(-1);铋:384mAhg~(-1)),是理想的钠离子电池负极材料,但是其在循环过程中因较大的体积改变而粉化脱落,造成不可逆的容量损失,表现出较差的循环性能。纳米多孔结构能够有效的缓解体积膨胀以及缩短离子扩散距离。本论文利用一步脱合金的方法制备了纳米多孔锑基材料,并对其储钠机制进行了探究,研究内容和成果如下:1.通过一步脱合金的方法构建了介孔的Sb_2O_3@Sb复合材料,表现出优异的储钠性能。我们设计了 Mg_(90)Sb_(10)的前驱体合金,然后经过快速凝固的方法制成前驱体条带。将其置于2 wt.%的酒石酸溶液中脱合金得到Sb_2O_3@Sb复合材料。该电极材料在200 mAg~(-1)的电流密度下具有659 mAh g~(-1)的可逆容量(理论容量660 mAh g~(-1)),循环200圈之后,容量保持率在99.8%;同时表现出超高的倍率性能(电流密度29.7 Ag~(-1)时容量为200 mAh g~(-1))。为了探究其实际应用性能,我们组装了 Sb_2O_3@Sb/Na_3V_2(PO_4)_3全电池,表现出优异的循环性能和倍率性能。进一步的,我们通过原位XRD以及Raman手段对该材料的储钠机制进行探究。2.纳米多孔的SnSb(NP-SnSb)合金的储钠性能及其储钠机理的研究。通过对快速凝固Mg-Sn-Sb合金进行脱合金处理,成功制备了纳米多孔SnSb单相合金。用于钠离子电池负极,该NP-SnSb电极表现出优异的循环性能和倍率性能(在1 A g~(-1)的大电流下可以稳定循环150圈,在10 A g~(-1)的电流密度下仍然能贡献458 mAh g~(-1)的容量)。更为重要的,我们通过原位XRD及Raman技术,对SnSb合金的储钠机理进行了研究。结果表明SnSb的储钠机理为类似于Sn电极的分步合金化反应,反应式为: SnSb(?)Na(Sn,Sb)(?)Na_9(Sn,Sb)_4(?)Na_(15)(Sn,Sb)_4这与先前报道的反应机制(SnSb(?)Na_3Sb+Sn(?)Na_3Sb+Na_(15)Sn_4,理论容量为750 mAh g~(-1))有很大不同,该反应很好地解释了 SnSb的储钠机制,并在小电流密度10mAg~(-1)下,得到了 821 mAhg~(-1)的比容量,这是目前已知的SnSb合金报道的最高容量。该工作为进一步制备高性能的SnSb负极材料提供了指导和依据。


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